Faits: A. A.a X._ est propriétaire de la parcelle n° 5, plan n° 23, article 17722, située à B._ (commune de C._). Entre 1978 et 1993, il a grevé cette parcelle de quatre obligations hypothécaires au porteur pour le montant total de 1'135'000 fr. (i.e. 500'000 fr. en premier rang, 250'000 fr. en deuxième rang, 70'000 fr. en troisième rang et 315'000 fr. en quatrième rang), ainsi que de deux autres obligations hypothécaires en 1995 et 1996 pour le montant total de 450'000 fr. (i.e. 200'000 fr. en cinquième rang et 250'000 fr. en sixième rang). Les époux X._ se sont mariés à une date qui ne ressort pas du dossier, s'installant dans une maison sise à B._, au lieu-dit ..., sur la parcelle propriété du mari; deux enfants, nés en 1968 et 1973, sont issus de cette union. Entre le 3 février 1995 et le 31 juillet 2002, dame X._ présidait la société D._ Sàrl (à C._), constituée avec ses deux enfants, qu'elle pouvait engager par la signature collective à deux avec sa fille E._. A.b X._ et D._ Sàrl ont conclu, entre 1996 et 2002, différents contrats de crédit avec A._ SA, garantis par des obligations hypothécaires grevant la parcelle qui comprend la maison familiale. Ces engagements ont fait l'objet de plusieurs aménagements. Dans le but de remanier le prêt existant, X._ et A._ SA ont ainsi passé un nouveau contrat daté du 15 février 2002, signé par X._ et contresigné par sa femme le 21 février 2002, portant sur la somme de 1'135'000 fr. et mentionnant à titre de garantie des "Droits de gage immobilier d'au moins 1'135'000 CHF, sans rang antérieur, grevant la résidence principale, sise au lieudit ...". Le même jour, X._ a signé seul le document "Transfert de propriété à fin de garantie", comprenant la liste des obligations hypothécaires au porteur cédées en garantie du crédit remanié; dame X._ a signé, à titre de consentement du conjoint, un document également daté du même jour intitulé "Engagement subséquent de vos sûretés" et portant sur l'autorisation de faire éventuellement bénéficier un tiers, à qui les droits et obligations du crédit en cause seraient transférés, des sûretés en possession de la banque. B. B.a Le 7 mai 2003, A._ SA a requis une poursuite en réalisation de gage immobilier contre X._ à concurrence de 1'135'000 fr., plus intérêt à 4% dès le 1er février 2003, et de 26'483 fr. 35, plus intérêt à 5% dès le 15 avril 2003. Un commandement de payer a été notifié le même jour à dame X._ "au sens de l'art. 169 CC". A la suite des oppositions formées par les époux X._, la banque poursuivante a obtenu la mainlevée provisoire. En séance de mainlevée du 29 octobre 2003, l'avocat des poursuivis - à l'époque Me F._ - a déclaré ne pas contester l'existence et/ou le montant de la créance, ni la validité du gage. Le 2 février 2004, les poursuivis ont ouvert action en libération de dette, respectivement en contestation du droit de gage. Statuant le 28 janvier 2010, la Cour civile I du Tribunal cantonal du canton du Valais a rejeté l'action. B.b Dans le cadre du procès au fond, X._ a, par requête du 29 septembre 2009, sollicité le bénéfice de l'assistance judiciaire. Par courrier du 19 octobre 2009, le Président de la Cour civile I du Tribunal cantonal lui a signalé qu'il était déjà assisté d'un mandataire et que, si tel n'était pas le cas, au stade du débat final, il n'était pas nécessaire de lui désigner un avocat d'office. Le 24 octobre suivant, l'intéressé a alors informé le Tribunal qu'il résiliait le mandat de son conseil et qu'il se présenterait seul au débat final. Le 25 novembre 2009, il a déposé son mémoire tendant à l'admission de l'action. A l'occasion du débat final du 30 novembre 2009, il a requis derechef l'octroi de l'assistance judiciaire. Le Président de la Cour civile I du Tribunal cantonal a rejeté cette requête par décision séparée du 15 février 2010. C. Par acte du 22 mars 2010, X._ exerce un recours en matière civile tant contre le jugement au fond du 28 janvier 2010 que contre la décision sur l'assistance judiciaire du 15 février 2010. Dans le premier, il conclut à ce que son action en libération de dette soit accueillie, à ce que les obligations hypothécaires au porteur soient radiées du registre foncier et à ce que la convention de "transfert de propriété aux fins de garantie" du 21 février 2002 soit déclarée nulle et non avenue; dans le second, il conclut à ce que son "recours de droit public" soit admis, à ce que les décisions entreprises soient annulées, à ce que le dossier soit renvoyé au Tribunal cantonal valaisan et à ce que l'"ensemble des décisions et jugements des procédures C1 07 33 [soient] rejugées par un Tribunal neutre". Il sollicite le bénéfice de l'assistance judiciaire. Par ordonnance du 13 avril 2010, la Présidente de la Cour de céans a attribué l'effet suspensif au recours, faisant ainsi obstacle à la vente aux enchères de l'immeuble du recourant prévue le 15 avril 2010. Des déterminations sur le fond n'ont pas été requises. 