Sachverhalt: A. Das Obergericht des Kantons Zürich erklärte X._ mit Urteil vom 15. Dezember 2004 in zweiter Instanz des gewerbsmässigen Betruges im Sinne von Art. 146 Abs. 1 und 2 StGB, der mehrfachen Amtsanmassung im Sinne von Art. 287 StGB, des Hausfriedensbruchs im Sinne von Art. 186 StGB sowie des geringfügigen Diebstahls im Sinne von Art. 139 Ziff. 1 in Verbindung mit Art. 172ter Abs. 1 StGB schuldig und verurteilte ihn zu 2 1⁄2 Jahren Zuchthaus, unter Einrechnung von 491 Tagen Untersuchungs- und Sicherheitshaft. In einzelnen Punkten sprach es ihn von der Anklage des Diebstahls, des Hausfriedensbruchs sowie des versuchten Diebstahls frei. Ferner sah es von der Anordnung einer Massnahme im Sinne von Art. 44 Ziff. 1 Abs. 1 StGB ab. Das Obergericht verpflichtete X._ überdies gemäss seiner Anerkennung zur Zahlung von Fr. 1'400.-- als Schadenersatz an die Geschädigte. Im Mehrbetrag trat es auf das Schadenersatzbegehren nicht ein. Schliesslich beschloss es über die Einziehung und Verwertung bzw. die Rückgabe der beschlagnahmten Gegenstände. Eine hiegegen von X._ geführte eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde hiess der Kassationshof des Bundesgerichts mit Urteil vom 11. Mai 2006 gut, hob das angefochtene Urteil auf und wies die Sache zu neuer Entscheidung an das Obergericht zurück. B. Mit Urteil vom 23. Januar 2007 erklärte das Obergericht des Kantons Zürich X._ neu des einfachen Betruges und des mehrfachen Betrugsversuchs, der mehrfachen Amtsanmassung, des Hausfriedensbruchs sowie des geringfügigen Diebstahls schuldig und verurteilte ihn zu einer Freiheitsstrafe von 15 Monaten sowie zu einer Busse von Fr. 300.-- als Zusatzstrafe zum Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 24. Februar 2006. Hinsichtlich des Freispruchs in einzelnen Punkten, des Verzichts auf eine Massnahme, des Zivilpunkts sowie des Beschlusses über die Einziehung und die Verwertung bzw. die Rückgabe der beschlagnahmten Gegenstände bestätigte es seinen ersten Entscheid. Ferner stellte das Obergericht fest, die ausgesprochene Freiheitsstrafe sei durch die Untersuchungshaft von 591 Tagen vollumfänglich erstanden. Für die erlittene Überhaft von 141 Tagen sprach es X._ eine Genugtuung von Fr. 9'500.-- zuzüglich Zins zu 5% seit dem 1. Dezember 2004 aus der Gerichtskasse zu. C. X._ führt eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde, mit der er beantragt, Ziff. 11 des angefochtenen Dispositivs sei aufzuheben und durch folgende Anordnung zu ersetzen: Der Justizvollzug des Kantons Zürich wird angewiesen, 141 Tage Überhaft auf die gegenwärtig bei X._ noch zum Vollzug anstehenden Freiheitsstrafen anzurechnen. Ferner ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege. D. Das Obergericht und die Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich haben auf Vernehmlassung verzichtet. 