Sachverhalt: A. Die I. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich sprach X._ mit Urteil vom 18. Dezember 2001 des mehrfachen Mordes, des vollendeten und des unvollendeten Mordversuchs, der strafbaren Vorbereitungshandlungen zu mehrfachem Mord sowie weiterer Straftaten (mehrfache Brandstiftung und mehrfacher Versuch dazu, Raub, Gewalt und Drohung gegen Beamte, einfache Körperverletzung, mehrfacher Diebstahl etc.) schuldig und bestrafte sie - unter Annahme einer Verminderung der Zurechnungsfähigkeit in mittlerem Grade - mit lebenslänglichem Zuchthaus, wovon 1301 Tage durch Untersuchungshaft und vorzeitigen Strafvollzug erstanden waren. Das Gericht ordnete die Verwahrung von X._ im Sinne von Art. 43 Ziff. 1 Abs. 2 aStGB an und schob zu diesem Zweck den Vollzug der Strafe auf. Die Massnahme wird in den Anstalten Hindelbank vollzogen. X._ (geboren 1973) hatte am 26. Juni 1991 sowie am 22. Januar 1997 in Zürich entsprechend einem vorgefassten Plan, ohne Anlass und ersichtliches Motiv, eine ihr unbekannte Frau durch Messerstiche getötet. Sie hatte im Herbst 1996 und am 21. März 1998 entsprechend einem vorgefassten Plan, ohne Anlass und ersichtliches Motiv, eine Frau durch Messerstiche zu töten versucht, wobei der erste Versuch unvollendet blieb und der zweite Versuch vollendet wurde. Sie hatte im Jahr 1991 Vorbereitungshandlungen zur Tötung der Angehörigen einer Familie durch eine Schusswaffe getroffen, bei welcher sie 1989/1990 als Aupair-Mädchen tätig gewesen war. Sie hatte zudem bereits in den Jahren 1989 bis 1991 und sodann in den Jahren 1995 bis 1998 zahlreiche Brandstiftungen und Versuche dazu verübt. Ferner hatte sie zahlreiche Diebstähle und Diebstahlsversuche, teilweise verbunden mit Sachbeschädigungen und Hausfriedensbrüchen, begangen. B. Mit Schreiben vom 14. Februar 2007 überwies der Sonderdienst des Amtes für Justizvollzug des Kantons Zürich die Akten in Sachen X._ in Anwendung von Ziff. 2 Abs. 2 der Schlussbestimmungen des revidierten Strafgesetzbuches (SchlBestStGB) der III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich zur Prüfung der Frage, ob die Voraussetzungen für eine therapeutische Massnahme im Sinne von Art. 59-61 oder 63 des neuen Rechts erfüllt sind. Der Sonderdienst des Amtes für Justizvollzug des Kantons Zürich empfahl die Weiterführung der Verwahrung nach neuem Recht. Bei X._ bestehe nach wie vor ein hohes Rückfallrisiko, welches in der aktuell laufenden Therapie nicht massgeblich habe gesenkt werden können. Daher seien bis auf weiteres auch keine Lockerungen des Vollzugs geplant. Die Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich schloss sich dem Antrag auf Weiterführung der Verwahrung nach neuem Recht an. X._ beantragte demgegenüber die Anordnung einer stationären Massnahme im Sinne von Art. 59 StGB. Sie sei behandlungsfähig und habe längerfristig Heilungschancen. Eine Verwahrung komme nach dem neuen Recht nur noch bei Behandlungsunfähigkeit in Betracht. X._ legte ein Gutachten bei, welches Dr. med. A._ von den Universitären Psychiatrischen Kliniken Basel am 28. März 2007 zu Handen der Anstalten Hindelbank zu den Fragen der Vollzugsmodalitäten und von möglichen Haftschäden erstattet hatte. Sie beantragte, es sei von Dr. A._ eine Stellungnahme zur Frage einzuholen, ob sich mit einer therapeutischen Behandlung der Gefahr weiterer mit der psychischen Störung in Zusammenhang stehender Taten begegnen lasse. C. Die III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich beschloss mit Entscheid vom 21. Februar 2008, dass keine therapeutische Massnahme im Sinne von Art. 59-61 oder 63 StGB angeordnet und die Verwahrung nach neuem Recht weitergeführt wird. Die Einholung eines ergänzenden Gutachtens lehnte sie ab. D. X._ führt Beschwerde in Strafsachen mit den Anträgen, der Beschluss des Obergerichts des Kantons Zürich vom 21. Februar 2008 sei aufzuheben; es sei eine stationäre therapeutische Massnahme im Sinne von Art. 59 StGB anzuordnen; eventualiter sei die Sache zur Einholung eines ergänzenden Gutachtens an die Vorinstanz zurückzuweisen. Zudem ersucht sie um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege. Das Obergericht und die Staatsanwaltschaft des Kantons Zürich haben auf Vernehmlassungen verzichtet. 