Faits: A. A l'exception de l'année 2000, A._ a travaillé depuis 1985 en qualité de professeure de patinage artistique au service du Club de patinage artistique de X._. A ce titre, elle était assurée contre le risque d'accidents et de maladie professionnelle auprès de la Winterthur Assurances (aujourd'hui : AXA Winterthur). Jusqu'à la fin de la saison 2001/2002, la patinoire était à l'air libre. En août 2002, des travaux de couverture de la patinoire ont été entrepris. Selon le contrat d'engagement passé entre le Club de patinage artistique de X._ et A._ pour la saison 2002/2003, la prénommée devait prendre en charge des cours collectifs à hauteur de 160 minutes par semaine et était autorisée à donner des leçons individuelles. En septembre 2002, peu après avoir repris son activité à la patinoire nouvellement couverte, A._ a commencé à ressentir des vertiges et des nausées, une grande fatigue, des troubles de la concentration et une irritation de la gorge. Ces symptômes disparaissaient presque lorsqu'elle était en congé ou travaillait à la patinoire de Y._; ils ressurgissaient au moment où elle reprenait le travail à la patinoire de X._. Quelques élèves se sont également plaints de troubles à la suite de leçons de patinage. Imputant ses malaises à la machine à reconstituer la glace équipée d'un moteur à quatre temps alimenté à l'essence, A._ a signalé le problème à la direction. Le 5 novembre 2002, la Commune de X._ a remplacé la machine à essence par un modèle fonctionnant à l'électricité. Des mesures relevées dans la patinoire entre le 27 janvier et le 10 février 2003 se sont révélées normales (rapport du 24 mars 2003 du docteur N._). Le 5 février 2003, le docteur D._, médecin traitant, a posé le diagnostic d'intoxication au monoxyde de carbone (CO) et a mis A._ en arrêt de travail. Vu la persistance des troubles, la prénommée a subi en août 2003 un examen neuropsychologique qui a mis en évidence des troubles attentionnels importants ainsi qu'un ralentissement de la motricité manuelle fine (rapport du professeur L._ du Centre hospitalier Z._). Le 27 janvier 2004, l'employeur a fait parvenir à la Winterthur une déclaration d'accident LAA concernant A._. Par décision du 20 décembre 2004, confirmée sur opposition le 11 février 2005, la Winterthur a refusé de prendre en charge le cas. L'assureur-accidents a considéré que dans l'éventualité d'une intoxication au monoxyde de carbone, le temps d'exposition de l'assurée à cette substance était nettement supérieure dans son activité de professeur indépendant (non couverte par la LAA) que dans celle de salariée assurée par la Winterthur, et que cela suffisait en soi à exclure une relation de causalité prépondérante entre cette dernière activité et les troubles décrits. Le 6 octobre 2006, A._ a présenté une demande de prestations de l'assurance-invalidité (AI). Par décision du 7 avril 2008, l'Office cantonal AI du Valais l'a mise au bénéfice d'un quart de rente d'octobre 2005 à juillet 2006, d'une demi-rente d'août à mars 2007, d'un quart de rente d'avril à juillet 2007, puis d'une rente entière dès août 2007. B. B.a Par acte du 24 décembre 2004, l'assurée a recouru contre la décision sur opposition de la Winterthur (du 11 février 2005) devant la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal valaisan, qui l'a admis, annulé la décision litigieuse, et renvoyé la cause à l'assureur-accidents pour qu'il procède conformément aux considérants et rende une nouvelle décision (jugement du 8 septembre 2006). En bref, la juridiction cantonale a retenu que les cours individuels donnés par A._ en sus des cours collectifs dont elle avait la charge devaient être qualifiés d'activité dépendante, de sorte que la prénommée était obligatoirement assurée selon la LAA pour les deux activités. L'assureur-accidents était invité à instruire la question de l'existence d'une maladie professionnelle. B.b Entre-temps (soit le 9 novembre 2004), A._ a ouvert action en responsabilité pour les bâtiments et autres ouvrages (art. 58 CO) contre la Commune de X._. Dans le cadre de cette procédure, la Cour civile I du Tribunal cantonal valaisan a mandaté le bureau d'expertise W._ pour réaliser une expertise technique sur la qualité de l'air de la patinoire de X._ en reconstituant les conditions prévalant à l'époque déterminante (rapport du 30 mai 2006 de F._). Elle a également décidé de mettre en oeuvre une expertise médicale, qu'elle a confiée au professeur I._, médecin du Centre hospitalier Z._. Cet expert a retenu que le diagnostic d'intoxication au CO chez A._ était hautement vraisemblable (rapport du 23 août 2007). Le 8 août 2007, la prénommée est décédée des suites d'un cancer du sein stade IV associé à des métastases osseuses. Ses parents et héritiers, B._ et C._, ont repris le procès. Sur requête de la Commune de X._, l'autorité cantonale a encore ordonné une surexpertise auprès de la doctoresse O._, spécialiste en médecine interne, pharmacologie et toxicologie cliniques, en vue de déterminer si d'autres causes étaient susceptibles d'être à l'origine des symptômes dont s'était plainte A._ (rapports des 17 décembre 2008 avec les compléments d'information et 30 mars 2009). Par jugement du 16 août 2010, la Cour civile I du Tribunal cantonal valaisan a rejeté la demande. Le recours en matière civile interjeté contre ce jugement par les hoirs de feue A._ a été rejeté par la Ire Cour de droit civil du Tribunal fédéral (arrêt du 1er décembre 2010; cause 4A_536/2010). B.c Reprenant l'instruction du cas à la suite du jugement cantonal du 8 septembre 2006, la Winterthur a demandé à l'assurée et à son médecin traitant des renseignements complémentaires. Par jugement du 6 janvier 2009, la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal a rejeté le recours pour déni de justice contre la Winterthur dont elle était saisie. Après avoir pris connaissance des expertises établies dans le cadre de la procédure civile ainsi que du dossier de l'Office AI, et requis l'avis de son médecin-conseil (rapport du 18 septembre 2007 du docteur V._), l'assureur-accidents a rendu une décision, le 14 mai 2009, par laquelle il a refusé de reconnaître l'existence d'une maladie professionnelle. Sur opposition des hoirs de feue A._, la Winterthur a confirmé sa prise de position dans une nouvelle décision du 21 août 2009. B.d Les intéressés ont recouru contre cette dernière décision devant la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal valaisan, qui a rejeté le recours (jugement du 11 mai 2010). C. Les hoirs de feue A._ interjettent un recours en matière de droit public contre ce jugement. Ils concluent implicitement à la reconnaissance du caractère de maladie professionnelle des symptômes dont a souffert leur fille. AXA Winterthur conclut au rejet du recours. L'Office fédéral de la santé publique a renoncé à se déterminer. 