Sachverhalt: A. Der 1964 geborene, diplomierte Ingenieur und diplomierte Wirtschaftsingenieur A._ war ab 1. Juli 2007 als Projektmanager und Senior Consultant bei der B._ GmbH tätig, welche Firma er zusammen mit C._ gegründet hatte. Er war als einzelzeichnungsberechtigter Geschäftsführer und Gesellschafter mit einem Stammanteil von Fr. 19'000.- im Handelsregister eingetragen. Auf Ende März 2009 übertrug A._ diese Stammanteile an C._, der nun als alleiniger Geschäftsführer und Gesellschafter mit Einzelunterschrift der B._ GmbH fungiert. Das Arbeitsverhältnis mit A._ beendete die B._ GmbH wegen mangelnder Aufträge per 31. Mai 2009. Dieser meldete sich am 9. Juni 2009 zum Leistungsbezug bei der Arbeitslosenversicherung ab 1. Juni 2009 an. Vom 15. März bis 30. September 2010 war er im Umfang von 40 % im Rahmen eines Zwischenverdienstes erneut als Senior Consultant bei der B._ GmbH tätig. Ende September 2010 meldete er sich von der Arbeitslosenversicherung ab, da er ab diesem Zeitpunkt wieder vollzeitlich von der B._ GmbH beschäftigt worden war. Aufgrund der Einstellung eines Grossprojekts eines Hauptkunden entliess ihn die Firma wiederum per Ende März 2011, was zur umgehenden Anmeldung zum Bezug von Arbeitslosenentschädigung ab 1. April 2011 führte. Am 7. Juni 2011 ersuchte A._ um Eröffnung einer zweiten Leistungsrahmenfrist ab 9. Juni 2011. Am 1. September 2011 begann er eine neue Tätigkeit als Referent der Geschäftsführung bei der D._ AG. Mit Verfügung vom 26. Juli 2011 verneinte die Öffentliche Arbeitslosenkasse Baselland einen Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung ab 9. Juni 2009 aufgrund seiner arbeitgeberähnlichen Stellung in der B._ GmbH und forderte, ebenfalls mit Verfügung vom 26. Juli 2011, in der Zeit vom 9. Juni 2009 bis 8. Juni 2011 erbrachte Leistungen in der Höhe von insgesamt Fr. 89'273.55 zurück. Daran hielt sie auf Einsprache hin fest (Einspracheentscheid vom 16. Mai 2013). B. Das Kantonsgericht Basel-Landschaft hiess die dagegen erhobene Beschwerde, soweit es darauf eintrat, gut und hob den Einspracheentscheid mit der Feststellung auf, der Versicherte habe ab 9. Juni 2009 Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung, soweit die übrigen Anspruchsvoraussetzungen erfüllt seien. Es wies die Angelegenheit im Sinne der Erwägungen und zur neuen Verfügung an die Arbeitslosenkasse zurück (Entscheid vom 28. November 2013). C. Die Öffentliche Arbeitslosenkasse Baselland führt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten mit dem Rechtsbegehren, es sei der Entscheid des kantonalen Gerichts aufzuheben. A._ lässt auf Abweisung der Beschwerde schliessen, soweit darauf eingetreten werden könne. Das Staatssekretariat für Wirtschaft SECO verzichtet auf eine Vernehmlassung. 