Sachverhalt: A. Die Eheleute V._ sind bei der ÖKK Kranken- und Unfallversicherungen AG (nachfolgend: ÖKK) obligatorisch krankenpflegeversichert. Am 7. August 2009 (Ausstellungsdatum des Zahlungsbefehls) setzte die ÖKK die Prämien für Januar bis Dezember 2005, Oktober bis Dezember 2008 sowie Januar bis März 2009 samt Mahnspesen und Bearbeitungsgebühr in Betreibung. Mit Verfügung vom 18. August 2009 hob sie den hiegegen erhobenen Rechtsvorschlag auf und verpflichtete V._ zur Bezahlung von Fr. 8'345.45, woran sie mit Einspracheentscheid vom 15. September 2009 festhielt. B. Die Beschwerde des V._ wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden als Versicherungsgericht nach zweifachem Schriftenwechsel mit Entscheid vom 9. Februar 2010 ab. C. V._ führt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten mit dem Rechtsbegehren, der Entscheid vom 9. Februar 2010 sei aufzuheben und die in Betreibung gesetzte Forderung sei erst anzuerkennen, "wenn die Zahlungen und Verrechnungen abgeklärt sind". Die ÖKK beantragt die Abweisung der Beschwerde. 