A.- Du 1er mars au 31 juillet 1998, S._ a perçu des indemnités de l'assurance-chômage. Ultérieurement, selon décision du 25 septembre 1998, confirmée sur opposition le 23 avril 1999, la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accident (CNA) lui a alloué une rente correspondant à un taux d'invalidité de 40 %, avec effet rétroactif au 1er mars 1998. Par décision du 5 octobre 1998, la caisse d'assurancechômage FTMH a demandé à l'assuré de restituer, proportionnellement à son taux d'invalidité pendant la période considérée, les indemnités qu'elle lui avait versées. L'assuré a demandé la remise de l'obligation de restituer, invoquant la modicité de ses ressources financières. Cette requête a été rejetée, le 24 février 1999, par l'Office du chômage du canton de Neuchâtel, dont la décision a été confirmée, sur recours, par le Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel. B.- Saisi d'un recours de l'assuré, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a retenu que ce dernier était de bonne foi et a annulé la décision du département, par jugement du 20 juin 2000. Il a renvoyé la cause à l'office du chômage pour nouvelle décision, après instruction complémentaire sur l'existence de rigueurs particulières liées à l'obligation de restitution des prestations. C.- Le Secrétariat d'Etat à l'économie interjette recours de droit administratif contre ce jugement, dont il requiert l'annulation, en concluant à la confirmation de la décision initiale de l'office du chômage. Pour sa part, S._ conclut au rejet du recours, sous suite de frais et dépens, et au renvoi du dossier au Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel pour que ce dernier statue à nouveau sur les dépens en procédure administrative cantonale, au vu de l'issue définitive du litige. 