Faits: A. A.a X._ et A._ se sont mariés le 31 juillet 1986 à Paris. L'épouse avait une fille issue d'une première union, Y._. Le 18 juillet 1986, les époux ont conclu un contrat de mariage prévoyant le régime de la séparation de biens du droit français. L'article quatrième de ce contrat relatif à la "faculté d'acquisition ou d'attribution" est ainsi libellé: "En cas de dissolution du mariage par décès, et dans ce cas seulement, le survivant des époux aura la faculté d'acquérir, ou le cas échéant, de se faire attribuer dans le partage de la succession du prémourant, pour autant que ce dernier n'en aura pas disposé autrement, les biens et droits ci-après indiqués lui appartenant à titre personnel: 1. Les biens et droits par lesquels sera assuré le logement de la famille tant à titre principal qu'à titre secondaire. 2. Les meubles meublants et objets mobiliers qui garniront les locaux servant à l'habitation des époux tant à titre principal qu'à titre secondaire ainsi que tout véhicule à l'usage personnel de l'un des époux". L'article cinquième du contrat de mariage, relatif aux conditions d'exercice de la faculté d'acquisition ou d'attribution, prévoit ce qui suit: "Les biens et droits ayant fait l'objet de l'exercice de la faculté d'acquisition ou d'attribution seront estimés d'après leur valeur au jour où la faculté sera exercée. Le survivant imputera sur ses droits dans la succession du prémourant la valeur établie ainsi qu'il vient d'être dit, des biens pour lesquels il aura exercé sa faculté d'acquisition ou d'attribution. Le survivant sera débiteur à compter du jour de l'exercice de la faculté des intérêts au taux légal alors en vigueur. 1e Sur la valeur des biens attribués jusqu'au jour fixé pour la jouissance divise dans le Partage à intervenir. 2e Sur le prix des biens acquis jusqu'au jour de son paiement effectif. (...)." A.b Le 15 juillet 1998 et le 18 août 1998, les époux ont acheté en copropriété pour moitié chacun les droits de copropriété par étages de la parcelle n° ***, feuille ** de la commune de Genève, sise route de B._, consistant en un appartement de six pièces en attique de 166 mètres carrés avec deux terrasses (feuillet *** n° **; ci-après: l'appartement de 6 pièces) et un garage (feuillet *** n° **), ainsi qu'en un appartement de quatre pièces en attique de 109 mètres carrés jouxtant le premier et doté de deux terrasses (feuillet *** n° **; ci-après: l'appartement de 4 pièces) et un garage (feuillet *** n° **). Le 28 novembre 2000, les époux ont également acheté en copropriété pour moitié chacun un garage de 158 mètres carrés. L'achat de ces deux appartements et du garage supplémentaire a été financé entièrement par l'époux, à raison de 1'032'000 fr. pour l'appartement de 6 pièces, de 1'100'000 fr. pour celui de 4 pièces, et de 35'000 fr. pour le garage supplémentaire. Le 9 juillet 1998, la Direction de la police des constructions a délivré l'autorisation de réunir les deux appartements pour en faire un seul, à la condition que l'appartement soit destiné exclusivement au logement familial des époux, la séparation des locaux devant être rétablie au moment où ceux-ci quitteront leur logement. Les deux lots sont restés séparés au registre foncier. A.c Les époux ont constitué des usufruits croisés, chaque part de copropriété appartenant à l'un étant grevée d'un usufruit au bénéfice de l'autre sa vie durant. B. B.a Le 4 juin 1999, A._ a rédigé un testament olographe. A l'article 1er de celui-ci, elle précise que son mari a renoncé à toute réserve dans sa succession, selon un acte notarié signé le même jour devant Me C._. A l'article 2, elle souhaite que la totalité de sa succession revienne à sa fille Y._ et, à l'article 3, elle demande que le droit suisse soit applicable à sa succession. B.b Le 9 décembre 2002, A._ est décédée à Genève. B.c Par courrier du 6 mai 2003 à l'attention du notaire C._, l'époux a confirmé accepter les dispositions testamentaires de l'épouse du 4 juin 1999 et renoncer à sa "part réservataire" dans la succession de celle-ci, spécifiant accepter sa décision de favoriser au maximum sa fille. Y._ est en conséquence devenue copropriétaire pour moitié des deux appartements, de leurs garages respectifs et du garage acquis ultérieurement. Sa part est grevée d'un usufruit en faveur de X._, lequel occupe les locaux. L'usufruit grevant la part de copropriété de ce dernier en faveur de A._ a en revanche été radié. B.d Par courrier du 23 septembre 2003, X._ a indiqué à Y._ désirer reprendre la pleine propriété des appartements et garages. Il précisait souhaiter trouver un arrangement pour racheter sa part. Par lettre du 29 septembre 2003, le conseil de Y._ a indiqué que la proposition de rachat pouvait susciter la considération de sa cliente, une proposition de prix de cession étant toutefois nécessaire à cet effet. Aucune proposition écrite chiffrée n'a été produite dans la procédure. C. C.a Par acte du 12 juin 2007, X._ a ouvert action en partage à l'encontre de Y._ sur la base des art. 650 et 651 CC, concluant au partage des droits de copropriété sur les deux appartements et les garages, à ce que lui soit attribué la part de copropriété sur lesdits droits dont Y._ est titulaire, et à ce qu'il lui soit donné acte de son engagement à verser à celle-ci la somme de 1'095'000 fr. Dans sa réponse du 31 janvier 2008, Y._ a conclu principalement au déboutement de toutes les conclusions du demandeur, subsidiairement à ce que le tribunal procède au partage en nature en attribuant l'appartement de 4 pièces et son garage à elle-même, l'appartement de 6 pièces, son garage et la place de parc acquise ultérieurement à X._, à ce que le tribunal condamne ce dernier à procéder, à ses frais, au partage moyennant rétablissement du mur abattu lors de la réunion des deux appartements, ce dans un délai de 30 jours suivant l'entrée en force du jugement, à ce qu'il le condamne à libérer de tous biens et de toute personne l'appartement attribué à elle-même, à payer une somme de 100 fr. à titre d'astreinte par jour de retard, nomme un expert afin de procéder à l'estimation de la valeur des appartements en copropriété et de fixer le montant de la part de copropriété de Y._, condamne X._ à lui payer la soulte due résultant de la différence de valeur des deux appartements et de l'attribution d'une place de parc supplémentaire au demandeur. Plus subsidiairement enfin, Y._ a conclu à ce qu'un expert soit nommé afin de procéder à l'estimation de la valeur des appartements en copropriété, à ce que celui-ci fixe le montant de la part de copropriété de la défenderesse portant sur les appartements de 4 et 6 pièces et les garages, et à ce que le demandeur soit condamné à lui verser cette somme. C.b Par ordonnance du 8 mars 2008, un expert a été nommé. Il a rendu son rapport le 10 septembre 2008; il a estimé la valeur vénale de l'appartement de 6 pièces et son garage à 1'250'000 fr. en 2003 et 1'972'000 fr. en 2007, celle de l'appartement de 4 pièces et son garage à 865'000 fr. en 2003 et 1'359'000 fr. en 2007; enfin la place de parc supplémentaire a été estimée à 30'000 fr. en 2003 et 35'000 fr. en 2007. C.c Par jugement du 8 janvier 2009, le Tribunal de première instance de Genève a, entre autres points, ordonné le partage en nature des droits de copropriété des parties, attribué à X._ les droits de copropriété dont Y._ est titulaire sur l'appartement de 6 pièces et le garage, ainsi que sur le garage supplémentaire, attribué à Y._ les droits de copropriété dont X._ est titulaire sur l'appartement de 4 pièces et le garage, condamné les parties à procéder au partage moyennant rétablissement, aux frais de la défenderesse, du mur abattu lors de la réunion des deux appartements et de la séparation des balcons, et condamné X._ à payer à Y._ une somme de 501'465 fr. 50 à titre de soulte résultant de la différence de valeur des droits de copropriété. C.d Statuant sur appel du demandeur et appel incident de la défenderesse, par arrêt du 12 février 2010, la Cour de justice du canton de Genève a annulé ce jugement, rejeté l'action en partage du demandeur et condamné celui-ci au paiement des dépens de première instance et d'appel. D. X._ interjette le 22 mars 2010 un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre cet arrêt, concluant à sa réforme en ce sens que le partage des droits de copropriété des parties est ordonné, que la part de copropriété sur lesdits droits de Y._ lui est attribuée, que le registre foncier est modifié en ce sens, qu'il lui est donné acte de son engagement à verser à Y._ la somme de 1'328'069 fr. et que les modifications du registre foncier seront opérées sur simple présentation par X._ de l'arrêt à rendre par le Tribunal fédéral et de la preuve du versement susmentionné, Y._ étant déboutée de toutes ses conclusions. Le recourant se plaint d'une application arbitraire du droit français, ainsi que d'une violation de son droit d'être entendu; subsidiairement, il reproche à la cour cantonale d'avoir violé les art. 650 et 651 CC. L'intimée conclut au rejet du recours. La cour cantonale se réfère aux considérants de son arrêt. 