Aufenthaltsbewilligung, hat sich ergeben: A.- Die brasilianische Staatsangehörige I._, geboren 1970, heiratete am 12. Juni 1998 den Schweizer Bürger H._, geboren 1959. Nachdem das Bundesamt für Ausländerfragen in der Folge eine im Februar 1996 gegen I._ ausgesprochene dreijährige Einreisesperre wegen illegalen Aufenthalts und nicht bewilligter Erwerbstätigkeit als Prostituierte wiedererwägungsweise aufgehoben hatte, wurde ihr eine Aufenthaltsbewilligung zum Verbleib bei ihrem Ehemann im Kanton Wallis erteilt. Bereits kurz nach der Heirat machten sich eheliche Probleme bemerkbar, die sich zusehends verschärften. Im Mai 1999 reichte H._ Ehescheidungsklage ein, welcher sich die Ehegattin, nachdem sie zuerst selbst (widerklageweise) um die Scheidung ersucht hatte, (in Änderung ihrer Widerklage) mit einer Trennungsklage widersetzte. Mit Urteil vom 7. September 2000 wies das Bezirksgericht Visp die Scheidungsklage von H._ sowie die Trennungsklage von I._ ab. In Anwendung des (am 1. Januar 2000 in Kraft getretenen) neuen Scheidungsrechts erwog das Gericht, da es an einer vierjährigen Trennungszeit fehle, welche es dem einen Ehegatten erlaube, gegen den Willen des anderen die Scheidung zu verlangen (Art. 114 ZGB), sei der (subsidiäre) Scheidungsgrund der Unzumutbarkeit (Art. 115 ZGB) zu prüfen; dessen strenge Voraussetzungen seien indessen nicht erfüllt. Dieses Urteil wurde am 21. September 2001 auf Berufung von H._ hin vom Kantonsgericht des Kantons Wallis (Zivilgerichtshof I) bestätigt. B.- Mit Verfügung vom 20. Juni 2000 wies die Dienststelle für Zivilstandswesen und Fremdenkontrolle des Departements für Sicherheit und Institutionen des Kantons Wallis das Gesuch von I._ um Verlängerung ihrer Aufenthaltsbewilligung ab und setzte ihr Frist zum Verlassen des Kantonsgebietes. Zur Begründung gab die Behörde an, die Ehe H.-I._ bestehe nur noch formell und ohne Aussicht auf Wiedervereinigung, weshalb sich die Berufung darauf als rechtsmissbräuchlich erweise. Eine gegen diese Verfügung erhobene Verwaltungsbeschwerde wies der Staatsrat des Kantons Wallis am 8. November 2000 ab. C.- Mit Urteil vom 20. April 2001 (zugestellt am 23. April 2001) wies das Kantonsgericht des Kantons Wallis (Öffentlichrechtliche Abteilung) die von I._ gegen den staatsrätlichen Entscheid erhobene Verwaltungsgerichtsbeschwerde ab. Im Wesentlichen kam das Gericht zum Schluss, es bestehe keine Aussicht auf eine Heilung der ehelichen Situation und die Ehegatten wollten nicht mehr zusammen leben, weshalb es rechtsmissbräuchlich sei, wenn sich I._ auf ihre nur noch formell bestehende Ehe berufe, um weiterhin einen Anspruch auf die Aufenthaltsbewilligung geltend zu machen. D.- Mit Eingabe vom 23. Mai 2001 hat I._ beim Bundesgericht Verwaltungsgerichtsbeschwerde eingereicht, mit der sie beantragt, das Urteil des Kantonsgerichts vom 20. April 2001 sei aufzuheben und ihre Aufenthaltsbewilligung zu verlängern; eventualiter seien die kantonalen Verwaltungsinstanzen anzuweisen, ihre Aufenthaltsbewilligung zu verlängern. Sodann ersucht sie um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung für das Verfahren vor Bundesgericht. Das Kantonsgericht des Kantons Wallis (Öffentlichrechtliche Abteilung) sowie das Bundesamt für Ausländerfragen schliessen auf Abweisung der Beschwerde. Der Staatsrat des Kantons Wallis hat sich nicht vernehmen lassen. E.- Dem von der Beschwerdeführerin gestellten Gesuch um aufschiebende Wirkung wurde mit Verfügung des Präsidenten der II. öffentlichrechtlichen Abteilung vom 6. Juli 2001 entsprochen. 