Faits: A. Depuis mars 2002, P._, né en 1966, domicilié en France, est employé par l'Hôpital X._ dans le service d'hôtellerie. A ce titre, il est assuré obligatoirement contre le risque d'accidents auprès de la CSS Assurances SA (ci-après : la CSS). Le 8 octobre 2003, il a été victime d'une collision frontale avec un autre véhicule venant en sens inverse dont le conducteur avait perdu la maîtrise dans un tournant. Il a perdu connaissance pendant un bref instant et a été conduit à l'hôpital où l'on a constaté de multiples contusions et hématomes (friction-brûlure à la clavicule gauche, contusion thoracique et de la fosse lombaire, hématome iliaque trochantérien gauche important, contusion de l'avant-pied gauche, excoriations au genou et à la crête tibiale gauche) ainsi qu'une limitation à la rotation du cou, mais aucune fracture. P._ a pu quitter l'hôpital le même jour. Il a été suivi par son médecin traitant en France pour des cervico-brachialgies, des dorsalgies et des lombalgies, ainsi que des douleurs à la hanche et au pied gauches. Il a repris son travail à 50 % le 1er décembre 2003, puis à 100 % dès le 1er janvier 2004. A partir d'octobre 2004, l'employeur a annoncé à la CSS une nouvelle période d'incapacité de travail à un taux variable qui a été indemnisée par l'assureur-accidents. Depuis novembre 2005, P._ travaille à 70 %, dont 30 % au service de l'hôtellerie et 40 % au service de la lingerie. La Caisse nationale suisse en cas d'accidents (CNA), qui gère le dossier pour la CSS, a mandaté la doctoresse R._ pour une expertise neurologique (rapport du 9 mai 2007). Le 31 mai 2007, le docteur H._, remplaçant du médecin d'arrondissement de la CNA, a procédé à un examen final de l'assuré au terme duquel il a retenu que l'accident avait compliqué des lésions préexistantes sous la forme d'une scoliose et que les troubles actuels - essentiellement des cervico-brachialgies du côté droit et des douleurs à l'épaule droite - étaient imputables à cet état maladif (rapport daté du jour de l'examen). Se fondant sur ce rapport, la CSS a rendu le 8 février 2008 une décision par laquelle elle a mis fin à ses prestations (prise en charge du traitement médical et versement des indemnités journalières) avec effet au 29 février 2008. P._ a formé opposition. Après avoir invité le docteur U._, de la CNA, à donner son avis sur le cas (appréciation médicale du 19 août 2008), la CSS a écarté l'opposition dans une nouvelle décision du 7 octobre 2008. B. Par jugement du 14 septembre 2009, la Cour des assurances sociales du Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a rejeté le recours de l'assuré contre la décision sur opposition du 7 octobre 2008. En bref, la juridiction cantonale a jugé les avis des médecins de la CNA probants et considéré qu'il n'y avait plus de relation de causalité naturelle entre les troubles persistant après le 28 février 2008 et l'accident du 8 octobre 2003. C. P._ interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande l'annulation. Il conclut à la reconnaissance d'un lien de causalité naturelle et adéquate entre l'accident et ses troubles; subsidiairement, au renvoi de la cause au tribunal cantonal pour statuer après avoir ordonné une contre-expertise. La CSS conclut au rejet du recours. L'Office fédéral de la santé publique a renoncé à se déterminer. 