Faits: A. S._, née en 1944, travaillait depuis le 1er juin 2002 comme coordinatrice à mi-temps auprès de l'Association X._ (l'association). Le 29 septembre 2003, elle a résilié son contrat de travail avec effet immédiat. Elle s'est trouvée en congé maladie du mois d'octobre à la mi-novembre 2003 et s'est annoncée le 2 décembre suivant à l'assurance-chômage, en demandant des indemnités à partir du 1er. Depuis le début de son délai-cadre d'indemnisation, l'assurée a encouru diverses mesures de suspension. Le 17 décembre 2003, l'Office régional de placement pour les districts d'Yverdon et Grandson (l'ORP) a suspendu son droit aux prestations pour une durée de 3 jours parce qu'elle avait omis de chercher un emploi durant la période précédant son inscription au chômage. Cette décision n'a pas été attaquée. Après l'avoir invitée à s'expliquer sur les motifs de sa résiliation, la Caisse cantonale de chômage (la caisse) a également prononcé une suspension de son droit à l'indemnité d'une durée de 31 jours à compter du 2 décembre 2003, au motif qu'elle était sans travail par sa propre faute (décision du 24 février 2004, confirmée sur opposition le 21 septembre 2004). Par la suite, S._ a derechef été suspendue pour une durée de deux fois 8 jours, respectivement de 2 fois 45 jours et une fois 3 jours, en raison de recherches d'emploi insuffisantes et d'une absence à un entretien de conseil (décisions sur opposition des 22 décembre 2004 et 8 septembre 2005 du Service de l'emploi du canton de Vaud (le service)). Ces décisions font chacune l'objet d'une procédure parallèle au Tribunal fédéral (causes C 77/06 et C 78/06). B. Saisi d'un recours de l'assurée contre la décision sur opposition de la caisse (du 21 septembre 2004), le Tribunal administratif du canton de Vaud l'a rejeté, par jugement du 9 février 2006. C. S._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement. Elle demande : 1. que toutes les décisions prises par la Caisse Cantonale d'Assurance chômage et par l'Office régional de placement du Nord Vaudois soient révisées en [sa] faveur. 2. qu'une indemnité pour atteinte à l'intégrité et tort moral [lui] soit versée par l'Etat de Vaud. 3. que l'Etat de Vaud ainsi que l'Organe de surveillance de la Loi fédérale sur le chômage sanctionnent et fixent un cadre clair au sujet de la surveillance des demandeurs d'emplois, ceci en conformité avec les directives du préposé à la protection des données. La caisse s'en remet à justice. L'ORP ainsi que le Secrétariat d'Etat à l'économie ont renoncé à se déterminer. 