A.- a) N._ travaillait comme employé au service de la carrosserie Z._. A ce titre, il était assuré contre le risque d'accident professionnel et non professionnel auprès de la Caisse nationale suisse en cas d'accidents (CNA). Le 13 mai 1993, il a été victime d'un accident de la circulation. Alors qu'il remontait, au volant de sa moto, une colonne de voitures à l'arrêt, il est entré en collision avec une automobile venant en sens inverse qui lui a coupé la priorité en obliquant à gauche pour rejoindre une autre artère. Il a subi à cette occasion un traumatisme cervical et des contusions à l'épaule, au coude ainsi qu'à la cheville gauches. Après avoir séjourné quelques jours à l'Hôpital Y._, il a été pris en charge par son médecin traitant, le docteur P._, qui lui a prescrit des séances de physiothérapie. Malgré ce traitement, l'assuré s'est plaint de douleurs à la cheville, de cervicalgies et de migraines continuelles. Il a alors été adressé pour un bilan rhumatologique au service de rhumatologie de l'Hôpital X._. Dans un rapport du 27 octobre 1993, le docteur O._, médecin-chef de ce service, a relevé que l'assuré était connu pour une neuropathie du nerf cubital gauche, ainsi que des migraines et des cervico-lombalgies chroniques dont il souffrait depuis de longues années et qui étaient dues à des troubles dégénératifs du dos (discopathie pluri-étagée et cervicarthrose). Selon ce médecin, l'événement accidentel du 13 mai 1993 avait produit, chez son patient, une exacerbation des cervicalgies gauches; par contre, il avait observé une fracture du dôme de l'astragale gauche à mettre exclusivement sur le compte de l'accident. Le 14 mars 1994, après avoir procédé à un examen final de l'assuré, le docteur W._, médecin d'arrondissement de la CNA, a estimé que le statu quo ante était atteint et fixé une reprise du travail à 100 %. Se fondant sur cette appréciation, la CNA a mis fin à ses prestations (indemnités journalières et prise en charge des frais médicaux) dès le 21 mars 1993, considérant que les douleurs dont l'assuré souffrait encore provenaient de causes étrangères à l'accident (décision du 17 mars 1994). La CNA a confirmé son point de vue par décision sur opposition du 21 septembre 1994. L'assuré a recouru contre cette dernière décision devant le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, qui l'a débouté par jugement du 16 décembre 1994. b) Le 19 août 1996, N._ a déposé une demande de révision de ce jugement en produisant une expertise du Centre médical d'observation de l'assurance-invalidité (COMAI) de Lausanne. D'après lui, cette expertise démontrait à satisfaction de droit qu'il présentait des troubles physiques et psychiques invalidants imputables à l'accident dont il avait été victime en 1993. Par jugement du 21 août 1997, le tribunal administratif a rejeté la demande de révision. Il a retenu que l'expertise du COMAI constituait un moyen de preuve nouveau en tant qu'elle établissait, chez l'assuré, l'existence d'un état de stress post-traumatique l'empêchant totalement de travailler. Cette atteinte à la santé psychique étant toutefois survenue postérieurement au premier jugement, il n'y avait pas de motif de révision. N._ était invité à adresser une nouvelle demande à la CNA. c) Après avoir procédé à un nouvel examen du cas, la CNA a, par décision du 30 janvier 1998, refusé à l'assuré tout droit à des prestations pour ses troubles psychiques, motif pris que ceux-ci ne s'inscrivaient pas dans un rapport de causalité adéquate avec l'événement accidentel du 13 mai 1993. Saisie d'une opposition, la CNA l'a rejetée par décision du 19 février 1999. B.- Par jugement du 3 avril 2000, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a rejeté le recours formé par l'assuré contre la décision sur opposition de la CNA. C.- N._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, dont il requiert l'annulation, en concluant à ce que la CNA soit tenue de prendre en charge les suites des affections psychiques et physiques constatés par les experts du COMAI. La CNA conclut au rejet du recours, tandis que l'Office fédéral des assurances sociales ne s'est pas déterminé. 