Sachverhalt: A. Der pakistanische Staatsangehörige A._ (geb. am xx.xx.xxxx) reiste am 8. November 1998 in die Schweiz ein, wo er erfolglos um Asyl ersuchte. Am 10. Juni 2002 heiratete er die aus Thailand stammende, 15 Jahre ältere und sozialhilfeabhängige Schweizer Bürgerin B._ und erhielt die Aufenthaltsbewilligung. Das Gesuch um Verlängerung der Bewilligung wurde am 25. August 2004 abgewiesen mit der Begründung, A._ und B._ seien eine Scheinehe eingegangen. Die Verfügung vom 25. August 2004 erwuchs unangefochten in Rechtskraft. Am 4. Oktober 2004 verstarb B._. A._ liess die ihm gesetzte Ausreisefrist verstreichen und heiratete am 2. März 2005 die 1980 geborene schweizerisch-liechtensteinische Doppelbürgerin C._. Am 15. Mai 2005 nahm das Paar die eheliche Gemeinschaft im Kanton Luzern auf; zu einer Aufenthaltsregelung kam es dort aber nicht. A._ zog am 11. Oktober 2006 ohne seine Ehefrau nach Zürich und ersuchte das Migrationsamt des Kantons Zürich (nachfolgend: Migrationsamt) um Erteilung einer Aufenthaltsbewilligung. In einem gemeinsamen Schreiben vom 21. März 2007 gaben die Ehegatten gegenüber dem Migrationsamt an, sie hätten die Ehegemeinschaft ca. Mitte September 2006 aufgegeben und könnten noch nicht sagen, wann sie wieder zusammenleben würden. In der Folge erteilte das Migrationsamt A._ eine bis zum 1. März 2008 gültige Aufenthaltsbewilligung, wies eine Verlängerung derselben jedoch am 16. Juni 2008 ab, da keine wichtigen Gründe für das Getrenntleben vorliegen würden. Dieser Entscheid wurde letztinstanzlich mit Urteil des Bundesgerichts 2C_388/2009 vom 9. Dezember 2009 bestätigt. Bereits am 18. Dezember 2008 (gleichzeitig mit der Beschwerde an das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich) hatte A._ beim Regierungsrat des Kantons Zürich (nachfolgend: Regierungsrat) ein als "Wiedererwägungsgesuch" bezeichnetes Begehren um Verlängerung der Aufenthaltsbewilligung gestellt, welches dieser - nach weiteren Abklärungen - am 19. Mai 2010 guthiess, soweit es nicht gegenstandslos geworden war. A._ erhielt eine bis zum 1. März 2011 gültige Aufenthaltsbewilligung; diese wurde letztmals bis zum 1. März 2012 verlängert. B. Am 20. Juni 2012 wies das Migrationsamt das Gesuch um Verlängerung der Aufenthaltsbewilligung ab und wies A._ aus der Schweiz weg. Zur Begründung führte das Migrationsamt aus, aufgrund neuer Abklärungen sei davon auszugehen, dass A._ aus migrationsrechtlichen Motiven an seiner bloss noch formell bestehenden Ehe festhalte. Den dagegen erhobenen Rekurs wies die Sicherheitsdirektion des Kantons Zürich (nachfolgend: Sicherheitsdirektion) am 28. Februar 2013 ab. Das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich (nachfolgend: Verwaltungsgericht) bestätigte diesen Entscheid auf Beschwerde hin mit Urteil vom 11. September 2013. C. A._ erhebt am 16. Oktober 2013 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten beim Bundesgericht mit den Anträgen, das angefochtene Urteil aufzuheben und die Sicherheitsdirektion anzuweisen, die Aufenthaltsbewilligung zu verlängern; eventualiter sei die Sache zur neuen Beurteilung und ergänzenden Prüfung an das Verwaltungsgericht zurückzuweisen; subeventualiter sei die Unzumutbarkeit der Wegweisung festzustellen und die Sicherheitsdirektion anzuweisen, beim Bundesamt für Migration seine vorläufige Aufnahme zu beantragen. In verfahrensrechtlicher Hinsicht beantragt A._, auf die Erhebung eines Kostenvorschusses zu verzichten und ihm seinen Rechtsvertreter als unentgeltlichen Rechtsbeistand zu bestellen. Das Verwaltungsgericht verzichtet auf Vernehmlassung, während das Bundesamt für Migration auf Abweisung der Beschwerde schliesst. Die Sicherheitsdirektion und das Migrationsamt lassen sich nicht vernehmen. A._ repliziert am 4. Februar 2014. Mit Präsidialverfügung vom 18. Oktober 2013 ist der Beschwerde antragsgemäss aufschiebende Wirkung zuerkannt worden. 