A.- a) S._, a travaillé en qualité d'aide-coffreur au service de l'entreprise X._ à Genève. A ce titre, il était assuré par la Caisse nationale suisse en cas d'accidents (CNA) pour les accidents professionnels et non professionnels. Le 2 août 1995, il a fait une chute qui lui a occasionné des lésions à l'épaule gauche. Depuis lors, il n'a plus repris d'activité lucrative. Par décision du 13 janvier 1999, confirmée sur opposition le 26 août suivant, la CNA a alloué à S._ une rente d'invalidité fondée sur un taux d'invalidité de 25 %, à partir du 1er septembre 1998. b) Par décision du 21 juillet 1998, l'Office cantonal AI de Genève (OAI) a alloué à l'assuré une rente entière d'invalidité, fondée sur un taux d'invalidité de 100 %, à partir du 1er août 1996. Au terme d'une procédure de révision, l'OAI a, par décision du 8 octobre 1999 - fondée sur un rapport du 18 mars 1999 de sa division de réadaptation professionnelle - fixé le degré d'invalidité de l'assuré à 60,6 %, de sorte que la rente entière d'invalidité était remplacée par une demi-rente, à partir du 1er décembre 1999. Ce taux a été fixé à 61 % par décision du 10 avril 2000. B.- Par jugement du 28 novembre 2000, le Tribunal administratif du canton de Genève a partiellement admis le recours formé par S._ contre la décision sur opposition de la CNA du 26 août 1999 et renvoyé la cause à cette dernière pour instruction complémentaire et nouvelle décision. C.- La CNA interjette recours de droit administratif contre ce jugement dont elle demande l'annulation, en concluant à la confirmation de sa décision sur opposition. L'intimé conclut, sous suite de frais et dépens, principalement au rejet du recours. Subsidiairement, il requiert l'octroi d'une rente d'invalidité de 73 % de l'assurance-accidents. Il sollicite également le bénéfice de l'assistance judiciaire gratuite. L'Office fédéral des assurances sociales ne s'est pas déterminé sur le recours. 