A.- A._ a travaillé en qualité de représentant au service de l'entreprise P._ SA. A ce titre, il était assuré par la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA) pour les accidents professionnels et non professionnels. Le 5 octobre 1985, A._ jouait au squash lorsqu'il a été victime d'une contusion-distorsion du genou gauche. Le 23 octobre 1985, les médecins de l'Hôpital Y._ ont pratiqué une arthroscopie avec shaving partiel des débris cartilagineux de la rotule et diagnostiqué une chondropathie patellaire médiane post-traumatique. Le 14 mai 1987, le docteur B._, spécialiste en orthopédie-traumatologie, a effectué une nouvelle arthroscopie. Les suites de cette intervention furent simples. Le cas a été pris en charge par la CNA. Souffrant de chondromalacie rotulienne, l'assuré n'a pas repris son activité de représentant. Il a été annoncé à l'assurance-invalidité pour une réadaptation professionnelle. B.- a) Engagé dès le 29 août 1988 en qualité d'éducateur stagiaire par la Fondation Z._, A._ était assuré à ce titre par la Fribourgeoise Générale d'Assurances pour les accidents professionnels et non professionnels. Le 31 octobre 1988, le prénommé a été victime d'un accident de la circulation routière, au cours duquel la moto qu'il conduisait est entrée en collision avec un véhicule automobile qui ne lui avait pas accordé la priorité de passage. Souffrant d'une entorse grave du genou droit avec une déchirure du ligament croisé postérieur et du ligament latéral interne, il a été hospitalisé du 31 octobre au 12 novembre 1988 et du 14 au 15 décembre 1988. Il a repris son travail à 20 % dès le 3 février 1989, à 50 % dès le 28 février 1989, à 66 2/3 % dès le 3 avril 1989 et à 100 % à partir du 1er juin 1989. La Fribourgeoise a pris en charge le cas et versé à l'assuré et à son employeur les prestations dues pour les suites de cet accident. Selon le docteur C._, spécialiste FMH en chirurgie orthopédique et médecin traitant de l'assuré, il subsistait un dommage permanent sous la forme d'une instabilité chronique du genou. b) L'Office de l'assurance-invalidité du canton de Fribourg a confié une expertise au docteur D._, spécialiste FMH en chirurgie orthopédique. Dans un rapport du 1er avril 1996, l'expert a posé le diagnostic de gonarthrose bicompartimentale, fémoropatellaire et fémorotibiale interne du genou droit, d'instabilité postéro-interne post-traumatique du genou droit, de syndrome rotulien et d'abaissement de la rotule droite, ainsi que de chondropathie rotulienne et de syndrome d'hyperpression externe de la rotule gauche. Il indiquait que A._ présentait une capacité résiduelle de travail de 50 % dans l'activité d'éducateur. Par décision du 13 février 1997, l'office AI a conclu à une invalidité de 40 % dès le 1er février 1996, date à partir de laquelle il a alloué à l'assuré un quart de rente d'invalidité. c) Par décision du 9 janvier 1998, la Fribourgeoise a alloué à A._ une rente mensuelle d'invalidité de 2600 fr. dès le 1er septembre 1996 pour une incapacité de gain de 50 %. Contestant le calcul de la rente, ce dernier a formé opposition le 27 janvier 1998 contre cette décision, en demandant que la rente d'invalidité soit fixée à 3240 fr. par mois. Dans une lettre du 8 septembre 1998, il a déclaré qu'il retirait l'opposition. d) Le docteur C._ a adressé A._ au professeur E._, médecin-chef du Service de chirurgie orthopédique de l'Hôpital X._, pour avis. Le 28 janvier 1998, le professeur a examiné le patient. Dans une communication du 12 mai 1998, il a informé la Fribourgeoise que celui-ci était atteint d'une légère arthrose avec une instabilité résiduelle du ligament croisé postérieur du genou droit qui, heureusement, n'était pas associée à une instabilité périphérique interne ou postéroexterne. Le pronostic était assez favorable et il n'y avait aucune mesure thérapeutique à entreprendre. Éducateur de rue, l'assuré présentait une incapacité de travail de 50 %. Cependant, il devait fournir les efforts nécessaires pour augmenter son taux de travail dans les meilleurs délais. Avant que A._ quitte la Suisse pour l'Espagne, la Fribourgeoise a confié une expertise au docteur F._, spécialiste FMH en chirurgie orthopédique et traumatologie. Dans un rapport du 10 juillet 1998, l'expert a retenu une gonarthrose surtout fémoro-tibiale interne du genou droit, une instabilité postérieure du genou droit, un syndrome rotulien bilatéral et une chondropathie rotulienne post-traumatique gauche. Il indiquait que la capacité de travail résiduelle du genou gauche, dans la profession d'éducateur de rue, était de 100 %, et qu'elle était en tout cas de 75 % en ce qui concerne le genou droit. Après révision du droit de A._ à une rente d'invalidité, la Fribourgeoise, par décision du 18 septembre 1998, a retenu qu'il présentait une incapacité de travail d'un taux moyen de 12,5 % et que son invalidité avait subi une modification déterminante, étant passée de 50 % à 20 %. En conséquence, elle a alloué à l'assuré dès le 1er octobre 1998 une rente mensuelle de 1040 fr. Par décision du 12 mai 1999, la Fribourgeoise a rejeté l'opposition formée par A._ contre cette décision. C.- A._ a recouru contre cette dernière décision devant le Tribunal administratif du canton de Fribourg, en demandant, sous suite de frais et dépens, qu'elle soit déclarée nulle et de nul effet, motif pris que la décision initiale de rente du 9 janvier 1998 continuait de déployer tous ses effets, les conditions pour la révision du droit à la rente n'étant pas remplies. Par jugement du 21 décembre 2000, la Cour des assurances sociales du tribunal administratif a partiellement admis le recours, annulé la décision attaquée et renvoyé la cause à la Fribourgeoise pour instruction complémentaire dans le sens des considérants et nouvelle décision. Elle a considéré, en bref, qu'en présence d'avis médicaux contradictoires très difficile de dire si, d'un point de vue médical, les circonstances ont effectivement changé au point de justifier la baisse de l'invalidité de 50 % à 20 %, raison pour laquelle une instruction complémentaire est nécessaire. D.- A._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, en concluant, sous suite de frais et dépens, à l'annulation de celui-ci et de la décision sur opposition du 12 mai 1999, motif pris qu'une amélioration de son état de santé n'est pas établie et que les conditions de la révision de son droit à la rente ne sont dès lors pas réunies. Dans sa réponse, Coop Générale d'Assurances SA, anciennement La Fribourgeoise Générale d'Assurances, conclut au rejet du recours. Elle demande que le jugement attaqué soit annulé et la décision du 12 mai 1999 confirmée. L'Office fédéral des assurances sociales (OFAS) a renoncé à se déterminer sur le recours. 