Sachverhalt: A. Der 1983 geborene S._ bezog aufgrund seines Geburtsgebrechens Ziff. 390 (angeborene cerebrale Lähmungen) Leistungen der Invalidenversicherung (medizinische Massnahmen, Pflegebeiträge für Hilflosigkeit, Hilfsmittel, Sonderschulung). Zudem gewährte ihm die IV-Stelle des Kantons Zürich für den Zeitraum vom 14. August 2000 bis 13. August 2002 Kostengutsprache für eine erstmalige berufliche Ausbildung in Form einer Bürolehre im Ausbildungszentrum X._ und weitere Leistungszusprachen im Rahmen der "Fortsetzung der erstmaligen beruflichen Ausbildung", welche zum Erwerb des Eidg. Fähigkeitszeugnisses als Kaufmännischer Angestellter im Juli 2005 und des Berufsmaturitätsdiploms, kaufmännische Richtung, im September 2006 führten. Dem am 12. Oktober 2006 gestellten Gesuch des S._ um Kostengutsprache für die Ausbildung "Passerelle" am Institut Y._ ab 18. September 2006 für ein Jahr samt Ausrichtung entsprechender Taggelder gab die Verwaltung indessen nur insoweit statt, als sie die Taxikosten vom Wohnort zum Ausbildungsort übernahm; die Ausbildungskosten dagegen seien im Rahmen der Weiterausbildung des angemessen eingegliederten Versicherten nicht als invaliditätsbedingte Mehrkosten einzustufen; ebenso wenig bestehe Anspruch auf Taggelder (Verfügung vom 7. Dezember 2006 respektive - nach deren Aufhebung durch das Versicherungsgericht des Kantons Zürich zwecks Nachholung des Vorbescheidverfahrens [Entscheid vom 19. Februar 2007] - Verfügung vom 18. Juli 2007, bestätigt durch den Entscheid des Bundesgerichts 9C_181/2009 vom 3. November 2009). Am 18. August 2008 ersuchte S._ um Übernahme der behinderungsbedingten Mehrkosten für den Bachelorstudiengang Wirtschaftsrecht an der Schule M._. Die IV-Stelle stellte mit Mitteilung vom 3. Oktober 2008 die Übernahme von Transportkosten in Aussicht, verneinte indes nach durchgeführtem Vorbescheidverfahren mit Verfügung vom 4. März 2010 einen Anspruch auf Taggelder (separates Gesuch vom 26. Januar 2009). B. Die hiegegen erhobene Beschwerde wies das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich mit Entscheid vom 27. Januar 2011 ab, soweit es darauf eintrat. C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt S._ beantragen, unter Aufhebung des vorinstanzlichen Entscheides sei die Beschwerdegegnerin zu verpflichten, die Kosten des Bachelorstudienganges Wirtschaftsrecht an der Schule M._, ab 15. September 2008 als erstmalige Ausbildung zu übernehmen und ihm während der Dauer des Studiums das gesetzliche Taggeld auszurichten. Eventualiter sei die Sache an die Beschwerdegegnerin zurückzuweisen, damit diese weitere Abklärungen vornehme und hernach nochmals über den Anspruch auf erstmalige Ausbildung entscheide. Zudem lässt S._ um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung ersuchen. Die IV-Stelle des Kantons Zürich und das Bundesamt für Sozialversicherungen verzichten auf eine Vernehmlassung. 