Sachverhalt: A. A.a Der 1955 geborene S._ war seit 1. November 2008 als Chef der Gruppe X._ sowie als stellvertretender Chef der Gruppe Y._ bei der Abteilung Z._ in A._ in einem Arbeitspensum von 100 % tätig. In der Zeit zwischen 16. Januar 2009 und 21. Januar 2010 fanden zwischen ihm und seinem Vorgesetzten mehrere Führungsgespräche statt, wobei namentlich sein Sozialverhalten und seine Selbstkompetenz Anlass zu Kritik gaben. Mit Schreiben vom 22. Januar 2009 war die Probezeit um zwei Monate verlängert worden. Nachdem S._ im Anschluss an die Generalversammlung des Forums F._ in A._ vom 7. Mai 2010 versucht hatte, eine dort anwesende Gemeindepolitikerin über angebliche Mängel bzw. Missstände bei der Arbeitgeberin zu informieren, nahm dessen Vorgesetzter nach entsprechenden Abklärungen und der Einholung einer Stellungnahme des Betroffenen am 28. Mai 2010 eine Zwischenbeurteilung vor, die sehr negativ ausfiel. Bei dieser Gelegenheit wurden ihm Auflagen gemacht, mit der Androhung der Auflösung des Arbeitsverhältnisses für den Fall der Nichterfüllung. Im Anschluss daran wurde S._ für den Rest des Tages freigestellt und aufgefordert, die Beurteilungsunterlagen in Ruhe zu Hause durchzulesen. Gleichzeitig wurde er verpflichtet, die in seinem Privatfahrzeug befindlichen Geschäftsunterlagen sowie die Zugangskarte zum EDV-System abzugeben. Die fraglichen Unterlagen sollte er in einer Einstellhalle den ihn begleitenden Mitarbeitern des Sicherheitsdienstes übergeben, damit dies nicht in aller Öffentlichkeit geschehen musste. Dieser Anordnung kam S._ indes nicht nach, sondern entfernte sich plötzlich mit seinem Fahrzeug und durchbrach dabei die Zugangsbarriere beim Haupteingang des Geländes in F._. A.b Mit Schreiben vom 1. Juni 2010 wurde S._ die beabsichtigte fristlose Auflösung des Arbeitsverhältnisses angezeigt. Nachdem er am 4. Juni 2010 dazu Stellung nehmen konnte, löste der Chef der Abteilung Z._ mit Verfügung vom 16. Juni 2010 das Arbeitsverhältnis fristlos auf und entzog einer allfälligen Beschwerde gegen die Kündigungsverfügung die aufschiebende Wirkung. Dagegen liess S._ beim Eidgenössischen Departement für Verteidigung, Bevölkerungsschutz und Sport (VBS) Beschwerde führen und u.a. die Aufhebung der Verfügung und die Feststellung der Widerrechtlichkeit und Nichtigkeit der fristlosen Kündigung beantragen. Zudem sei ihm eine andere zumutbare Stelle anzubieten resp. anzuordnen, dass die Lohnfortzahlung infolge Krankheit ab dem Datum der Kündigung wieder aufgenommen werde. Mit Entscheid vom 18. Oktober 2010 wies das VBS die Beschwerde ab und bestätigte die fristlose Auflösung des Arbeitsverhältnisses. Zur Begründung führte es das Verhalten des S._ vom 28. Mai 2010, namentlich die Nichtherausgabe vertraulich eingestufter Akten, die Widerhandlung gegen die Weisungen des Vorgesetzten sowie die unerlaubte Wegfahrt und die dabei erfolgte Sachbeschädigung an. Einer allfälligen Beschwerde entzog es die aufschiebende Wirkung. B. S._ liess dagegen beim Bundesverwaltungsgericht Beschwerde erheben und um Wiederherstellung der aufschiebenden Wirkung der Beschwerde ersuchen. Zudem liess er u.a. beantragen, es sei der Entscheid aufzuheben und die Nichtigkeit der fristlosen Kündigung festzustellen. Ausserdem sei ihm eine andere zumutbare Stelle anzubieten resp. anzuordnen, dass die Lohnfortzahlung infolge Krankheit ab dem Datum der Kündigung wieder aufgenommen werde. Eventuell sei eine Entschädigung nach Art. 19 Abs. 3 BPG zu bezahlen. Mit Zwischenverfügung vom 21. Dezember 2010 hiess die zuständige Instruktionsrichterin das Gesuch gut und stellte die aufschiebende Wirkung der Beschwerde wieder her. Mit Entscheid vom 15. April 2011 hiess das Bundesverwaltungsgericht die Beschwerde im Sinne der Erwägungen teilweise gut (Dispositiv-Ziffer 1); das Arbeitsverhältnis zwischen S._ und der Abteilung Z._ bezeichnete es als mit Datum des Entscheides aufgelöst (Dispositiv-Ziffer 2); zudem verpflichtete es die Abteilung Z._, S._ den Lohn bis zur Auflösung des Arbeitsverhältnisses sowie zusätzlich eine Entschädigung von drei Bruttomonatslöhnen, inklusive allfälliger Zulagen zu bezahlen (Dispositiv-Ziffer 3). C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt S._ unter Beilage eines psychiatrischen Gutachtens des Dr. med. K._, Facharzt FMH für Psychiatrie und Psychotherapie, zertifizierter medizinischer Gutachter SIM, zuhanden der IV-Stelle des Kantons Zürich (vom 9. März 2011) beantragen, Dispositiv-Ziffer 2 des Urteils des Bundesverwaltungsgerichts sei aufzuheben, und es sei festzustellen, dass das Arbeitsverhältnis zwischen dem Beschwerdeführer und dem VBS nach wie vor bestehe; weiter sei anzuordnen, dass die Lohnfortzahlung infolge Krankheit ab dem Datum der Kündigung wieder aufgenommen werde. Eventualiter sei das VBS anzuweisen, dem Beschwerdeführer eine andere zumutbare Stelle anzubieten. Ferner ersucht S._ um Erteilung der aufschiebenden Wirkung der Beschwerde. Das VBS beantragt, der Entscheid des Bundesverwaltungsgerichts sei aufzuheben und die Sache zur erneuten Beurteilung an dieses zurückzuweisen, damit es dem Versicherten das rechtliche Gehör zu einer allfälligen reformatio in peius gewähren könne; eventualiter sei die Beschwerde abzuweisen. Das Gesuch um aufschiebende Wirkung der Beschwerde sei abzuweisen. Das Bundesverwaltungsgericht schliesst auf Abweisung der Beschwerde. D. Mit Verfügung vom 26. August 2011 hat die Instruktionsrichterin das Gesuch um Gewährung der aufschiebenden Wirkung und um Erlass einer andern vorsorglichen Massnahme abgewiesen. 