Faits: A. Les époux A.A._ et B.A._ sont copropriétaires pour une demie chacun d'une maison à X._ (FR), dans laquelle ils ont vécu ensemble avec leurs trois enfants, nés en 1997, 1999 et 2003, jusqu'au 30 novembre 2010. A cette date, le président du Tribunal civil de l'arrondissement de la Sarine (ci-après: le Tribunal civil) a ordonné à A.A._ de quitter le domicile conjugal, à la suite d'une décision du 27 novembre 2010 prononçant son expulsion immédiate. Par ordonnance du 10 décembre 2010, cette même autorité a exigé le blocage des comptes bancaires des époux à la requête de B.A._. Sur mesures protectrices de l'union conjugale, le 9 mars 2011, le Tribunal civil a fixé provisoirement les pensions alimentaires dues rétroactivement par A.A._ dès le 1 er décembre 2010. A.A._ a loué un appartement à Fribourg le 1 er janvier 2011. Dans sa déclaration d'impôt pour la période fiscale de 2010, qu'il a remplie (et signée seul) le 30 juin 2011, A.A._ a indiqué son adresse à Fribourg, précisé que son domicile se situait à X._, où ses papiers étaient déposés, et mentionné la séparation de son couple le 30 novembre 2010. B. B.a. Par taxation ordinaire du 20 octobre 2011, le Service cantonal des contributions de l'Etat de Fribourg (ci-après: le Service cantonal) a procédé à l'imposition séparée de A.A._. Se référant aux décisions du Tribunal civil attribuant la garde, l'entretien des enfants ainsi que le domicile familial à X._ à la mère, le Service cantonal a retenu qu'était déterminante la situation du contribuable au 31 décembre 2010; les déductions sociale et de caisse maladie n'étaient pas admises dans le chef de A.A._. L'impôt cantonal sur le revenu (ci-après: IC) de ce dernier a été fixé à 15'085 fr. 15 sur la base d'un revenu imposable de 128'371 fr., et son impôt fédéral direct (ci-après: IFD) à 5'921 fr. 55 sur la base d'un revenu imposable de 130'721 fr. B.b. A.A._ a formé réclamation à l'encontre de l'avis de taxation du 20 octobre 2011, en concluant en particulier au maintien de l'imposition commune du couple pour la période fiscale de 2010. Par courrier du 30 novembre 2011, le Service cantonal a avisé le réclamant qu'il procédait à la "liquidation" de la réclamation et qu'un "nouvel avis de taxation rectifié et tenant compte de [ses] remarques sera prochainement notifié au (x) contribuable (s) avec suppression des voies de droit". Par avis de taxation définitive du 15 décembre 2011 rétablissant la taxation commune, l'IC des époux a été fixé à 8'440 fr. 95 sur la base d'un revenu imposable de 98'624 fr. et l'IFD à 2'489 fr. sur la base d'un revenu imposable de 105'344 fr. B.c. Le 12 janvier 2012, B.A._ a contesté l'avis de taxation du 15 décembre 2011, faisant pour l'essentiel valoir qu'il y avait séparation du couple depuis le 30 novembre 2010 et que A.A._ avait interdiction de se rendre au domicile familial à X._. Le 15 mars 2012, le Service cantonal a invité individuellement les deux conjoints à se déterminer sur les conditions fixées à leur imposition séparée, requise par B.A._. Par courriers des 21 mars, 3 et 10 avril 2012, cette dernière a maintenu ses conclusions. Les 20 mars et 4 avril 2012, A.A._ a demandé au Service cantonal de lui communiquer la réclamation formée par l'épouse le 12 janvier 2012. Dans sa réponse du 11 avril 2012, le Service cantonal a résumé le contenu de la réclamation du 12 janvier 2012, dont il n'a pas transmis copie. Le 24 avril 2012, A.A._ s'est opposé au principe de la taxation séparée du couple en 2010, indiquant que la taxation du 15 décembre 2011 était définitive et que les conditions d'un rappel d'impôt n'étaient pas réalisées. B.d. Par décision du 8 mai 2012, envoyée pour copie également à B.A._, le Service cantonal a rejeté la réclamation déposée par A.A._ le 23 novembre 2011, après avoir considéré comme "nul et non avenu" l'avis de taxation du 15 décembre 2011 rétablissant une taxation commune pour 2010, dès lors que B.A._ n'avait pas été formellement entendue dans le cadre de ladite procédure; les conditions pour une taxation séparée des conjoints étaient données durant la période 2010. A.A._, représenté par son avocat, a recouru contre cette décision sur réclamation. Par arrêt du 17 septembre 2013, la Cour fiscale du Tribunal cantonal de l'Etat de Fribourg (ci-après: le Tribunal cantonal) a partiellement admis le recours interjeté par l'intéressé tant pour ce qui a trait à l'IC qu'à l'IFD 2010, en ce sens qu'une déduction de 7'000 fr. a été accordée au recourant au titre de contribution d'entretien. Le recours - y compris la conclusion tendant au rétablissement de l'imposition commune des époux - a été rejeté pour le surplus. C. A.A._ saisit le Tribunal fédéral d'un "recours" à l'encontre de l'arrêt du 17 septembre 2013, concernant tant l'IFD que l'IC. Il conclut en particulier, sous suite de frais et dépens, à ce que "les conclusions figurant dans le recours du 11 juin 2012, pts IIa-IIc [soient] maintenues", subsidiairement, au renvoi de la cause à l'autorité précédente pour qu'elle prenne une nouvelle décision au sens des considérants, ainsi qu'à l'octroi d'une équitable indemnité. Son mémoire inclut aussi une requête d'assistance judiciaire. Contestant les faits allégués par le recourant ne correspondant pas aux faits constatés dans l'arrêt, le Tribunal cantonal conclut au rejet du recours, à l'instar du Service cantonal et de l'Administration fédérale des contributions. Ces observations ont été acheminées au recourant par ordonnance du 21 février 2014, en l'invitant à déposer d'éventuelles observations jusqu'au 4 mars 2014. Par ordonnance présidentielle du 29 octobre 2013, le Tribunal fédéral a rejeté la requête d'effet suspensif formée par le recourant. D. D.a. Depuis le dépôt de son recours, A.A._ s'est adressé à de maintes reprises à la IIe Cour de droit public du Tribunal fédéral, en particulier dans ses lettres du 21 novembre 2013, des 6 et 23 décembre 2013, des 6 (trois lettres) et 10 janvier 2014, des 15 et 31 mars 2014, des 12, 14 (deux lettres), 16 et 26 avril 2014, ainsi que des 3 (deux lettres) et 26 mai 2014 (une lettre avec note introductive). Ces écritures consistaient essentiellement, premièrement, à solliciter sa mise au bénéfice de l'assistance judiciaire et à compléter la requête initiale insuffisante; deuxièmement, à demander la récusation des juges fédéraux et greffiers ayant siégé dans des précédentes causes concernant le recourant; troisièmement, à exiger du Tribunal fédéral qu'il statue sur sa compétence; quatrièmement, à remettre en cause des arrêts que le Tribunal fédéral a rendus dans d'autres affaires; cinquièmement, à reprocher différentes violations de la loi au Tribunal fédéral et à ses membres (dispositions pénales, protection des données et de la bonne foi, garanties de procédure, connivence avec la Cour pénale du Tribunal fédéral ou d'autres autorités au détriment du recourant, etc.). D.b. Par ordonnance du 30 décembre 2013, le Tribunal fédéral a déclaré irrecevable la requête de récusation que le recourant avait déposée dans les causes 2C_980/2013 et 2C_981/2013, et a partant refusé d'annuler les actes de procédure accomplis jusqu'à cette date. Le recourant a renouvelé ses demandes de récusation dans des courriers ultérieurs, critiquant aussi l'ordonnance du 30 décembre 2013. D.c. Dans ses observations du 4 mars 2014, le recourant demande, notamment, au Tribunal fédéral de lui adresser une copie intégrale du dossier, d'examiner sa propre compétence et de lui accorder l'assistance judiciaire avec effet rétroactif au 22 octobre 2013. Il sollicite en outre la récusation de l'ensemble des juges et greffiers étant intervenus dans les causes 2C_980/2013, 2C_981/2013, 2C_537/2013 et 2F_19/2013 le concernant, de même que l'annulation de l'ensemble des actes de procédure effectués dans les causes fiscales sous examen. D.d. Par lettre du 18 mars 2014, le Tribunal fédéral a informé le recourant, à sa demande réitérée, au sujet des conditions à la restitution de l'avance de frais qu'il avait effectuée. Le 12 avril 2014, l'intéressé a fait parvenir une nouvelle lettre au Tribunal fédéral. Le 14 avril 2014, A.A._ a été autorisé à consulter les dossiers fiscaux 2C_980/2013 et 2C_981/2013 ouverts auprès du Tribunal fédéral à la suite de son recours. Par deux lettres du 14 avril 2014, le recourant a demandé à pouvoir aussi consulter le dossier cantonal. Celui-ci a été transmis au Tribunal cantonal pour mettre en oeuvre une telle consultation. Dans une lettre au Tribunal fédéral du 16 avril 2014, le recourant a notamment exigé la consultation du dossier complet, y compris cantonal, dans les locaux du Tribunal fédéral et refusé "les dispositions figurant au courrier du 14 avril 2014" de la Cour de céans (act. 38; cf. aussi la lettre du recourant du 26 avril 2014 [act. 41]). Le 16 avril 2014, le Tribunal cantonal a invité le recourant à prendre rendez-vous pour consulter le dossier cantonal auprès de lui (act. 39). Par courrier du 25 avril 2014, envoyé en copie au recourant, le Tribunal fédéral a prié le Tribunal cantonal de lui retransmettre le dossier cantonal le 2 mai 2014, compte tenu des horaires de consultation flexibles que celui-ci avait aménagés en faveur du recourant. Par courriers des 26 avril et 3 mai 2014 (avec, en annexe, des pièces relatives à sa requête de récusation), le recourant a insisté pour pouvoir consulter simultanément les dossiers fédéral et cantonal auprès du Tribunal fédéral. Le Tribunal cantonal a adressé le dossier cantonal au Tribunal fédéral le 2 mai 2014, reçu le 6 mai 2014. D.e. Par ordonnance du 26 mai 2014, la Cour de céans a donné suite à la requête de A.A._ à pouvoir consulter auprès du Tribunal fédéral l'intégralité des dossiers relatifs aux causes 2C_980/2013 et 2C_981/2013, y compris les pièces liées à la réclamation de son épouse dont l'accès lui avait été refusé devant les instances cantonales. Un délai au 16 juin 2014, prolongé au 26 juin 2014 par ordonnance du 11 juin 2014, a été accordé à l'intéressé pour venir consulter lesdits dossiers. Par courrier du 31 mai 2014, A.A._ s'est plaint du caractère selon lui arbitraire, fallacieux et incompréhensible de l'ordonnance du 11 juin 2014 et a notamment exigé une prise de position de la part du Tribunal fédéral. Le 3 juin 2014, ce dernier a confirmé les termes de son ordonnance et indiqué à l'intéressé qu'il était libre de renoncer à consulter les dossiers, dans quel cas il serait toutefois réputé avoir obtenu la possibilité d'accéder à l'intégralité des dossiers et de s'exprimer à leur sujet. Un nouvel échange de lettres s'en est suivi le 10, respectivement le 11 juin 2014, dans le cadre duquel le recourant a formulé plusieurs requêtes tendant notamment à ce que sa demande de récusation soit traitée en premier lieu, à ce que la Cour de céans confirme qu'elle entend observer la jurisprudence gouvernant la réparation d'une violation du droit d'être entendu, ainsi qu'à la restitution de l'avance de frais effectuée. Par courrier du 11 juin 2014, A.A._ a encore demandé au Tribunal fédéral, notamment, d'intervenir dans des procédures cantonales en cours et d'accorder l'effet suspensif à son recours; la Cour de céans a rejeté ces requêtes le 12 juin 2014. D.f. A.A._ n'a pas consulté les dossiers précités dans les délais impartis. Le 26 juin 2014, il a adressé des "observations complémentaires et requête de récusation", accompagnées de trois pièces, au Tribunal fédéral. Réitérant sa requête d'assistance judiciaire et ses conclusions au fond, l'intéressé y a en outre exposé, en substance, qu'il refusait "l'offre de consultation des dossiers" par le Tribunal fédéral, lequel tentait de l'induire astucieusement en erreur dans le but de réparer une violation du droit d'être entendu commise sur le plan cantonal, ce que la cour fédérale n'était selon le recourant pas en droit de faire et ce qui fondait un motif de récusation des juges et greffier impliqués. A.A._ a de surcroît exigé que les dossiers soient remis aux autorités de poursuite pénale compétentes et mis à sa disposition dans ce cadre, ainsi que requis un dédommagement et une réparation du tort moral subi. 