Faits: A. Les époux A.X._ et B.X._ sont contribuables dans le canton de Genève. A.X._ exploite un bureau fiduciaire sous la forme de l'entreprise individuelle "A.X._", sise à C._. Il est en outre associé avec son épouse dans le cabinet de conseils financiers "Y._ Association - A._ et B.X._", qui ne figure pas au registre du commerce. Les époux X._ sont de plus les deux gérants de la société à responsabilité limitée "Z._ SARL", sise à D._ et qui a pour but d'exploiter un cabinet de conseil fiscal et financier. Le 10 mai 2001, l'Administration fiscale cantonale genevoise (ci-après: l'Administration fiscale cantonale ou le fisc) a notifié aux contribuables prénommés, pour la période fiscale 2000, un bordereau de taxation concernant l'impôt cantonal et communal, d'un montant de 1'473 fr. 35, calculé sur la base d'un revenu imposable de 11'656 fr. Sur réclamation des contribuables, le revenu imposable a été ramené à 8'456 fr. et l'impôt cantonal et communal à 1'044 fr. 90. Les recours interjetés successivement auprès de la Commission cantonale de recours en matière d'impôt du canton de Genève (intégrée le 1er janvier 2009 dans la Commission cantonale de recours en matière administrative, dont les compétences ont été reprises dès le 1er janvier 2011 par le Tribunal administratif de première instance du canton de Genève; ci-après: la Commission cantonale de recours) et du Tribunal administratif du canton de Genève (devenu entre-temps la Chambre administrative de la Cour de justice du canton de Genève; ci-après: le Tribunal administratif) ont été rejetés. B. Par courrier du 1er mars 2005, l'Administration fiscale cantonale a informé les époux X._ de l'ouverture d'une procédure en rappel et soustraction d'impôt pour les périodes fiscales 2000 à 2003, au motif que certains éléments de revenu et de fortune auraient pu ne pas être déclarés. A l'issue de cette procédure, l'Administration fiscale cantonale a remis aux contribuables, le 4 octobre 2005, un nouveau bordereau pour l'impôt cantonal et communal 2000, d'un montant de 9'802 fr. 05, fondé sur un revenu imposable de 47'529 fr. Elle leur a également notifié deux bordereaux d'amende, d'un montant de respectivement 8'787 fr. 80 et 1'354 fr. 80, pour soustraction intentionnelle d'impôt. Le 4 novembre 2005, l'Administration fiscale cantonale a notifié aux intéressés un bordereau de taxation pour l'impôt cantonal et communal 2002 d'un montant de 8'849 fr. 70, calculé sur la base d'un revenu imposable de 73'410 fr. Elle avait procédé à une reprise d'un montant de 46'382 fr. par rapport au bénéfice net ressortant de la comptabilité. Par décisions du 9 février 2006, l'Administration fiscale cantonale a rejeté la réclamation des contribuables à l'encontre des bordereaux concernant les impôts cantonaux et communaux 2000 et 2002. Le 10 mars 2006, les époux X._ ont recouru à la Commission cantonale de recours contre les décisions précitées. Ils ont notamment fait valoir que l'Administration fiscale cantonale avait eu connaissance, à la suite du dépôt des déclarations fiscales des années 1998 à 2003, qui n'étaient ni inexactes ni incomplètes, de tous les éléments propres à établir une taxation définitive et que le rappel d'impôt était injustifié. Par décision du 15 décembre 2008, la Commission cantonale de recours a rejeté les recours. Elle a considéré que ce n'était qu'à la lecture des justificatifs remis par les contribuables au cours de la procédure de contrôle que le fisc avait pu s'apercevoir de la comptabilisation comme charges commerciales d'un certain nombre de frais de nature privée, qu'en vertu du principe de la bonne foi et des règles applicables à l'administration de masse, l'Administration fiscale cantonale avait pu raisonnablement se fier aux déclarations des contribuables, qu'elle n'avait pas fait preuve de négligence à cet égard, que les nouveaux documents fournis constituaient des moyens de preuve inconnus jusqu'alors justifiant l'ouverture d'une procédure de rappel d'impôt et que tant les reprises opérées que l'amende infligée étaient justifiées. Saisi d'un recours à l'encontre de ce prononcé, le Tribunal administratif l'a admis par arrêt du 5 octobre 2010, a annulé la décision entreprise ainsi que les bordereaux concernant les impôts cantonaux et communaux 2000 et 2002 et a renvoyé le dossier à l'Administration fiscale cantonale pour nouvelle taxation dans le sens des considérants. En ce qui concerne la période fiscale 2002, il a retenu, en substance, que les reprises opérées étaient fondées sur un rappel d'impôt qui n'avait pas lieu d'être, dès lors que celui-ci était intervenu avant toute taxation ordinaire. S'agissant de la période fiscale 2000, il a considéré que le fisc avait manqué à son devoir d'instruire d'office, de sorte que les conditions de l'ouverture d'une procédure de rappel d'impôt faisaient défaut. C. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, l'Administration fiscale cantonale demande au Tribunal fédéral d'annuler l'arrêt du Tribunal administratif du 5 octobre 2010 en tant qu'il concerne la période fiscale 2002 et de retourner le dossier à cette autorité afin qu'elle se prononce sur le bien-fondé des reprises opérées pour cette année-là. Elle se plaint d'une violation des art. 53 ss de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'harmonisation des impôts directs des cantons et des communes (LHID; RS 642.14), ainsi que des dispositions correspondantes de la loi genevoise de procédure fiscale du 4 octobre 2001 (LPFisc; RS/GE D 3 17; entrée en vigueur le 1er janvier 2002). La Commission cantonale de recours renonce à déposer des observations sur le recours. Le Tribunal administratif s'en rapporte à justice quant à la recevabilité du recours et persiste dans les considérants et le dispositif de son arrêt. Les intimés concluent au rejet du recours, tandis que l'Administration fédérale des contributions propose de l'admettre. 