Faits: A. A.a R._ travaillait au service de l'entreprise X._ SA, à Y._. Le 26 octobre 2007, son employeur a résilié son contrat de travail pour le 31 décembre suivant. Le 18 décembre 2007, X._ SA a toutefois prolongé les rapports de travail jusqu'au 24 janvier 2008. R._ s'est annoncé comme demandeur d'emploi à l'Office communal du travail de Y._. Un cinquième délai-cadre d'indemnisation lui a été ouvert. Par décision du 18 février 2008, l'Office régional de placement de Y._ (ci-après : ORP) a suspendu l'assuré dans l'exercice de son droit à l'indemnité journalière, pour une durée de six jours dès le 28 janvier 2008, en raison de l'insuffisance des recherches d'emploi qu'il avait effectuées d'octobre à décembre 2007, ainsi qu'en janvier 2008. R._ s'est opposé à cette décision. Le 2 octobre 2008, le Service de l'industrie, du commerce et du travail du canton du Valais (ci-après : SICT) l'a informé du fait qu'une réformation, à son détriment, de la décision de l'ORP était envisageable. L'assuré a maintenu son opposition. Par décision du 17 octobre 2008, le SICT a réformé la décision de l'ORP et fixé à douze le nombre de jours de suspension de l'assuré dans l'exercice de son droit aux prestations. L'assuré a déféré la cause au Tribunal cantonal valaisan, Cour des assurances sociales, qui a rejeté le recours par jugement du 9 juin 2009. A.b Saisi d'un recours de R._ contre ce jugement, le Tribunal fédéral a retenu que les constatations des premiers juges étaient lacunaires sur plusieurs points (domaine d'activité habituel de l'assuré, circonstances dans lesquelles il se trouvait au chômage, employeurs potentiels auxquels il s'était adressé et manière dont il s'y était pris, circonstances exactes de la prolongation du contrat de travail). Etaient également lacunaires les circonstances permettant d'apprécier la gravité de la faute (le jugement entrepris se limitant à considérer qu'une durée de douze jours de suspension apparaissait adéquate au regard de l'ensemble des circonstances). Par conséquent, le Tribunal fédéral a annulé le jugement cantonal et a renvoyé la cause à l'autorité judiciaire précédente pour complément d'instruction et nouveau jugement (arrêt 8C_589/2009 du 28 juin 2010). B. Après avoir invité les parties à se déterminer sur les considérants de l'arrêt du Tribunal fédéral et à déposer toutes pièces utiles à une bonne intelligence de la cause ainsi que leurs conclusions, la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal valaisan a admis partiellement le recours de R._ et modifié la décision du SICT en ce sens que la durée de la suspension du droit à l'indemnité a été ramenée de douze à six jours (jugement du 21 octobre 2010). C. R._ interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande l'annulation en concluant à ce que la suspension de six jours dans son droit à l'indemnité de chômage soit annulée, sous suite de frais et dépens. Le SICT a déclaré qu'il renonçait à prendre position. Quant à l'ORP et au Secrétariat d'Etat à l'économie (SECO), ils ont renoncé à se déterminer. 