Sachverhalt: A. A.a Die 1956 geborene W._ war seit August 2000 als Kindergärtnerin beim Departement X._ der Stadt Zürich angestellt und dadurch bei der Unfallversicherung Stadt Zürich (UVZ) obligatorisch u.a. gegen die Folgen von Berufsunfällen versichert, als sie am 3. Juli 2001 während ihrer Arbeit in einer Freizeitanlage von einem Knoten eines dicken Sprungseils an der linken Seite des Kopfes getroffen wurde. Die am Tag darauf konsultierte Hausärztin Frau Dr. med. F._, praktische Ärztin, diagnostizierte mit Bericht vom 21. August 2001 eine Commotio cerebri sowie eine Distorsion der Halswirbelsäule (HWS) und attestierte eine voraussichtlich bis Mitte/Ende September 2001 andauernde vollständige Arbeitsunfähigkeit. Nachdem ab 21. Oktober 2001 wiederum ein 50%iges Leistungsvermögen bescheinigt worden war, versuchte W._ vom 24. Februar bis 10. März 2002 erneut vollzeitig zu arbeiten. Auf Grund zunehmender Beschwerden (Nacken- und Kopfschmerzen) reduzierte sie ihr Pensum ab 11. März 2002 abermals auf 60 % (Bericht des Dr. med. N._, Facharzt FMH für Neurologie, vom 22. April 2002). Der Neuropsychologe lic. phil. H._ erachtete im Rahmen seiner Berichterstattung vom 19. Juni 2002 einen Beschäftigungsgrad als Kindergärtnerin von 50 % als realistisch, was durch die Vertrauensärztin der UVZ, Frau Dr. med. B._, FMH Innere Medizin, speziell Onkologie, für die Zeit ab 21. Oktober 2002 bestätigt wurde (Bericht vom 3./16. Oktober 2002). Dr. med. L._, Psychiatrie und Psychotherapie FMH, führte die aktuelle Arbeitsunfähigkeit am 15. April 2003 vorwiegend auf das bestehende chronische Schmerzsyndrom und die mittelschwere neuropsychologische Funktionsstörung zurück. In der Folge veranlasste die UVZ eine gutachterliche Untersuchung durch Dr. med. A._, Facharzt für Neurologie FMH, vom 20. März 2004 und zog eine für die IV-Stelle des Kantons Zürich verfasste Expertise des Dr. med. G._, Facharzt FMH für Psychiatrie und Psychotherapie, vom 19. Juli 2004 (samt gleichentags erstellter Ergänzung zuhanden der UVZ) bei. Letzterer diagnostizierte eine - ohne das Unfallereignis nicht eingetretene - Neurasthenie und schätzte die Arbeitsfähigkeit der Explorandin als Kindergärtnerin auf 50 %. In einem ausführlichen Bericht vom 23. September 2004 beschrieb Frau Dr. med. O._, Ärztin für Innere Medizin FMH/Psychotherapie, Psychosomatik, die während der vom 29. September 2000 bis 11. März 2002 dauernden psychotherapeutischen Behandlung aufgetretenen Vorkommnisse. In seinem psychiatrischen Zusatzgutachten vom 10. Januar 2006 bejahte Dr. med. G._ zumindest eine teilweise Unfallbedingtheit der vorhandenen gesundheitlichen Beeinträchtigungen; er führte ferner an, dass W._ nach eigenen Angaben - entgegen der Darstellung der Frau Dr. med. O._ - trotz schwieriger biographischer Verhältnisse vor dem Unfall psychisch kompensiert gewesen sei. Am 11. Mai 2006 verfügte die UVZ die Einstellung der Leistungen auf den Zeitpunkt des Ablaufs der Rechtsmittelfrist mit der Begründung, dass zwischen den noch bestehenden psychischen Beschwerden und dem Unfallereignis kein adäquater Kausalzusammenhang (mehr) gegeben sei. Daran wurde mit Einspracheentscheid vom 13. Juli 2006 festgehalten. Am 3. August 2006 erliess der Unfallversicherer eine "Verfügung betreffend die Überentschädigung", wonach für den Zeitraum 2001 bis 2005 keine Überentschädigung ausgewiesen sei. Die dagegen erhobene Einsprache wies die UVZ ab (Einspracheentscheid vom 6. November 2006). A.b Die IV-Stelle sprach der Versicherten mit Verfügung vom 19. Juli 2005 rückwirkend ab 1. Juli 2002 eine ganze Rente bei einem Invaliditätsgrad von 70 % zu. B. Das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich vereinigte die gegen beide Einspracheentscheide der UVZ eingereichten Beschwerden. Mit Entscheid vom 29. November 2008 wies es das gegen den Einspracheentscheid vom 13. Juli 2006 (betreffend Leistungseinstellung) erhobene Rechtsmittel ab und trat im Übrigen nicht darauf ein (Dispositiv-Ziffer 1.1). Nicht eingetreten ist das Sozialversicherungsgericht auch auf die Beschwerde gegen den Einspracheentscheid vom 6. November 2006 (betreffend Überentschädigungsberechnung; Dispositiv-Ziffer 1.2). C. W._ lässt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen mit dem Rechtsbegehren, in Aufhebung des vorinstanzlichen Entscheids sei die UVZ zu verpflichten, ihr die gesetzlichen Versicherungsleistungen zu erbringen. Ferner ersucht sie um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege (Prozessführung, Verbeiständung). Während die UVZ auf Abweisung der Beschwerde schliesst, lässt sich das Bundesamt für Gesundheit nicht vernehmen. 