Faits: A. R._, ingénieur en télécommunications, a bénéficié d'indemnités de chômage dès le 1er juillet 2005. Dès le 12 juin 2006, il a occupé un emploi de « Sales Support Engineer » auprès de la société X._ SA. Il a résilié son contrat de travail pendant le temps d'essai avec effet au 19 septembre 2006. Le 20 septembre 2006, il s'est réinscrit à l'assurance-chômage. Dans les indications pour personnes assurées pour les mois de septembre 2006 à février 2007, il a régulièrement indiqué par une croix dans la case correspondante qu'il n'exerçait pas d'activité indépendante. Le 22 février 2007, l'assuré a indiqué à son conseiller en personnel de l'Office régional de placement du Littoral neuchâtelois (ci-après: ORP) qu'il réalisait des travaux de « free lance » depuis décembre 2006. Le 23 février 2007, l'ORP a informé la Caisse cantonale neuchâteloise d'assurance-chômage (ci-après: la caisse) que R._ réalisait depuis décembre 2006 des gains intermédiaires en tant qu'indépendant. Invité par la caisse à s'expliquer, le prénommé a justifié son omission d'informer l'administration par le fait qu'il n'avait retiré aucun revenu de son activité indépendante (courriel du 11 avril 2007). Par avis du 18 avril 2007, la caisse a invité la direction juridique du service de l'emploi (ci-après: DJSE) à statuer sur l'aptitude au placement de l'intéressé. Le 24 avril 2007, la DJSE a informé l'assuré de la procédure en cours tout en l'invitant à répondre à diverses questions et à lui faire parvenir la comptabilité relative à son activité indépendante depuis décembre 2006. L'intéressé n'a pas donné suite à cette requête. Par décision du 11 mai 2007, confirmée sur opposition le 2 août 2007, la DJSE a nié l'aptitude au placement de l'assuré à partir du 1er décembre 2006. B. R._ a déféré la décision sur opposition de la DJSE au Tribunal administratif (Cour des assurances sociales) de la République et canton de Neuchâtel. A l'appui de son recours, il a produit un état des dépenses et des recettes de son activité indépendante. Statuant le 20 août 2009, la juridiction cantonale a admis le recours, annulé les décisions de la DJSE, dit que l'aptitude au placement devait être reconnue dès le 20 septembre 2006 jusqu'à la fin du délai-cadre et précisé que l'assuré avait droit en conséquence à des indemnités de chômage durant cette période. C. Le Service de l'emploi interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande l'annulation, sous suite de frais, ainsi que la confirmation de sa décision du 2 août 2009 (recte: 2007). R._ conclut, sous suite de frais et dépens, au rejet du recours. Quant au secrétariat d'Etat à l'économie, il a renoncé à se déterminer. D. Par ordonnance du 28 octobre 2009, le juge instructeur a admis la requête d'effet suspensif au recours présentée par le Service de l'emploi. 