A.- C._ a travaillé au service de la société X._ Sàrl à Y._. Par lettre du 30 août 1999, il a résilié le contrat de travail qui le liait à cette société avec effet au 31 octobre 1999, invoquant notamment l'état de la situation financière de l'employeur ainsi que des arriérés de salaire. Le 2 novembre 1999, C._ a présenté à son ancien employeur un décompte écrit des salaires et frais qui lui étaient encore dus au 31 octobre 1999 (27 211 fr. 40). La faillite de la société X._ Sàrl a été ouverte le 24 janvier 2000. Le 8 mars 2000, C._ a produit une créance de 38 104 fr. 65 dans ladite faillite. L'assuré s'est ensuite adressé à la Caisse cantonale neuchâteloise d'assurance-chômage (la caisse de chômage), le 10 mars suivant; il lui a demandé le versement d'indemnités en cas d'insolvabilité jusqu'à concurrence de la somme de 18 332 fr., montant représentant les salaires impayés afférents aux mois d'août à octobre 1999, une part du 13e salaire, ainsi qu'un droit aux vacances. Par décision du 15 mars 2000, la caisse de chômage a refusé d'allouer ses prestations. Quant au Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel (le Département), il a rejeté le recours que l'assuré avait formé contre la décision de la caisse, par décision du 25 août 2000. B.- C._ a recouru contre cette décision devant le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, en concluant au versement des indemnités en cas d'insolvabilité. Par jugement du 16 février 2001, la juridiction cantonale a rejeté le recours. C.- C._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement dont il demande l'annulation, avec suite de dépens, en reprenant ses conclusions formulées en première instance. La caisse intimée s'en remet à justice. Tandis que le Département propose le rejet du recours, le Secrétariat d'Etat à l'économie ne s'est pas déterminé. 