Faits: A. A.a. N._, né en 1968, a travaillé dès 1998 en qualité de responsable des achats dans la branche horlogère, en dernier lieu au service de l'entreprise X._ SA (à partir de 2001). En cours d'emploi, il a débuté une formation continue à l'Université Y._. Le 22 mars 2004, son employeur lui a annoncé une suppression de son poste pour la fin du mois de juin de la même année. Le 27 mars 2004, N._ a été victime d'un accident de la circulation sur l'autoroute alors qu'il roulait en file dans un trafic dense. A la suite d'un ralentissement, la voiture qui le suivait n'a pas réussi à s'arrêter à temps malgré un freinage d'urgence et l'a percuté à l'arrière. Sa voiture a ensuite heurté l'arrière gauche du véhicule qui le précédait. Il a été transporté à l'hôpital Z._ où l'on a posé le diagnostic de cervicalgies post-traumatiques sans fracture ou tassement de vertèbres. La Caisse nationale suisse en cas d'accidents (CNA), auprès de laquelle il était assuré contre le risque d'accidents, a pris en charge le cas. Dans les suites de l'accident, l'assuré s'est plaint de maux de nuque et de tête, de l'apparition d'acouphènes, de difficultés de mémoire et concentration, d'une grande fatigabilité et irritabilité. Il a été suivi par le docteur CC._, qui a fait état d'une distorsion cervicale par mécanisme de whiplash (rapport du 26 avril 2004) et l'a adressé à d'autres confrères (notamment les docteurs M._ et L._, neurologues, S._ et K._, oto-rhino-laryngologues, et V._, psychiatre). Le neurologue M._ a retenu en sus un traumatisme cranio-cérébral léger (MTBI; Mild Traumatic Brain Injury). Quant au docteur K._, il a fait état d'un tinnitus sévère. Une IRM cérébrale réalisée le 8 septembre 2004 n'a mis en évidence aucune particularité. En incapacité de travail totale depuis l'accident, puis à 75% dès le 10 mai 2004, N._ a refusé deux propositions d'emploi par son employeur en remplacement de son ancien poste, en raison de son état de santé. Il a en revanche poursuivi ses études avec succès (début 2006, il a obtenu un certificat de formation continue en gestion d'entreprise de l'Université Y._ et une licence en sciences économiques et en gestion de l'Université A._). A partir du 1er mai 2006, le docteur M._ a diminué le taux d'incapacité de travail de l'assuré à 50%. Depuis 2007, ce dernier s'occupe de quelques cas de curatelle. Du 5 avril au 3 mai 2005, l'assuré a séjourné à la Clinique DD._, où l'on a posé les diagnostics de traumatisme d'accélération cranio-cervical, de syndrome post-commotionnel et de céphalées de tension, sans amélioration sensible de son état (rapport du 25 mai 2005). En décembre 2005, les docteurs AA._ et BB._, médecins-conseils de la CNA, ont procédé à un examen final de l'assuré. Dans leur rapport du 12 janvier 2006, ils ont relevé que celui-ci présentait encore certaines plaintes du tableau clinique typique d'un traumatisme de whiplash; qu'il n'y avait pas de séquelles physiques mais un syndrome douloureux de l'appareil locomoteur ainsi que des douleurs étrangères à l'accident (migraines); qu'un MTBI ne pouvait pas être retenu; qu'il n'y avait pas d'incapacité de travail (physique) sur les plans orthopédique et neurologique; enfin, qu'il n'y avait plus lieu de prendre en charge la poursuite du traitement médical. Une nouvelle IRM cérébrale réalisée le 13 février 2006 a montré un status normal (rapport du docteur EE._, de la Clinique FF._). Par décision du 19 octobre 2006, la CNA a mis un terme à ses prestations au 31 octobre suivant. Elle a considéré que les troubles n'étaient pas suffisamment démontrables d'un point de vue organique, et nié l'existence d'un rapport de causalité adéquate entre lesdits troubles (sans déficit organique) et l'accident. Dans le cadre de l'opposition qu'il a formée contre cette décision, N._ a produit un rapport (du 25 juin 2007) du professeur F._, neurologue au Centre hospitalier I._, selon lequel des examens IRM montraient des lésions cérébrales post-traumatiques au cerveau. L'assuré a transmis également un compte-rendu d'examen neuropsychologique effectué par W._ mettant en exergue une importante diminution de diverses fonctions cognitives, ainsi qu'un rapport d'une IRM fonctionnelle cervicale d'après laquelle il présente des troubles dégénératifs en C3/4 avec éventuellement une petite hernie. Le 28 janvier 2010, la CNA a rendu une nouvelle décision par laquelle elle a écarté l'opposition de l'assuré et confirmé les termes de sa décision initiale. A.b. Dans l'intervalle, le 4 mars 2005, N._ a présenté une demande de prestations de l'assurance-invalidité (AI). Après avoir sollicité une copie du dossier de la CNA et requis l'appréciation de son Service médical régional AI (SMR), l'Office AI du canton de Berne (office AI) a rejeté la demande par décision du 30 octobre 2008. Saisi d'un recours de l'assuré, le Tribunal administratif du canton de Berne l'a admis, a annulé la décision litigieuse et renvoyé la cause à l'office AI pour qu'il procède à une instruction complémentaire au sens des considérants (jugement du 15 septembre 2009). En bref, le tribunal cantonal a considéré qu'une expertise pluridisciplinaire était nécessaire. A la suite de ce jugement, l'office AI a chargé le Centre d'observation médicale de l'AI (COMAI) de l'Hôpital D._ d'effectuer une telle expertise. B. B.a. Par acte du 2 mars 2010, l'assuré a recouru contre la décision de la CNA (du 28 janvier 2010) devant le Tribunal administratif du canton de Berne. La procédure a été suspendue dans l'attente de l'expertise du COMAI, qui a comporté un examen orthopédique (du docteur C._), neurologique (du docteur T._), psychiatrique (du docteur E._), neuropsychologique (de P._), ORL (de la doctoresse B._), ainsi qu'un consilium en radioneurologie (des docteurs H._ et R._). Dans le rapport de synthèse du COMAI, rendu le 1er juin 2010, les diagnostics suivants ont été retenus: tinnitus gauche, état après contusion labyrinthique, traumatisme d'accélération cranio-cervical sans séquelle, céphalées combinées (migraines; céphalées tensionnelles), neurasthénie et dysphorie sur irritation permanente [F.48.0] et obésité [BMI 32]. La capacité de travail de N._ a été évaluée à 100% avec une diminution de rendement de 20% en raison du tinnitus. Après s'être déterminé sur ce rapport d'expertise, l'assuré a produit d'autres documents (notamment un nouveau rapport du professeur F._). La CNA a fait de même (cf. les avis des docteurs GG._ et HH._, de sa division de médecine des assurances). Par jugement du 3 août 2012, le Tribunal administratif a rejeté le recours. B.b. Dans la procédure concernant l'assurance-invalidité, l'office a prononcé le 21 septembre 2011 une nouvelle décision confirmant le rejet précédent de la demande de prestations. Saisi d'un recours contre cette décision, le Tribunal administratif a débouté l'assuré par jugement rendu également le 3 août 2012. C. N._ interjette un recours en matière de droit public contre le jugement cantonal rendu en matière d'assurance-accidents, dont il requiert l'annulation. Sous suite de frais et dépens, il conclut à ce que la CNA soit condamnée à lui allouer les prestations légales pour les suites de son accident; subsidiairement, à ce que la cause soit renvoyée à l'assureur-accidents pour un complément d'instruction sous la forme d'une expertise ad hoc. La CNA conclut au rejet du recours. L'Office fédéral de la santé publique a renoncé à se déterminer. D. Par arrêt de ce jour, le Tribunal fédéral a rejeté le recours en matière de droit public interjeté par l'assuré contre le jugement du 3 août 2012 en matière d'assurance-invalidité (8C_714/2012). 