Han forlod Venstrepartiet – De Grønnes altingsgruppe, efter han 13. april 2011 stemte for et mistillidsvotum til Jóhanna Sigurðardóttirs venstrefløjsregering med den begrundelse, at han ikke kunne støtte regeringens politik på mange områder, herunder særlig Europa-spørgsmålet. Ásmundur Einar var desuden en af den gruppe af tingmænd i Venstrepartiet – De Grønne, der nærede stærk tvivl om Icesave-aftalen.