Inspireret af den skotske sanger og sangskriver Donovan (født 1946) indspillede han et par engelsksprogede singler i 1970 samt LP'en The Goddess (1971). Folk ville imidlertid ikke bruge penge på en Donovan-efterligning, så Sebastian begyndte omkring 1971 at skrive sange på dansk. Den første var Lossepladsen bløder (bl.a. inspireret af Bob Dylans Desolation Row fra albummet Highway 61 Revisited,), som udkom på en maxi-single samme år. Gennembruddet kom i 1972 med hans første dansksprogede LP Den store flugt, der med sange som "Når lyset bryder frem" og "Hvis du tror du er noget" var en af de mest betydningsfulde og mest solgte danske plader fra 70'erne. Sebastian etablerede sig de næste 15-20 år som en af de betydeligste sangskrivere indenfor dansk rock med en folkinspireret, personlig lyd. Det musikalske udtryk blev dog gradvist udbygget, fra slutningen af 70'erne bl.a. med en forfinet brug af synthesizere, ofte spillet af Kenneth Knudsen. Hans tekster var i tidens ånd ofte politiske, dog altid med et poetisk islæt og uden den parolebaserede karakter, som bl.a. Røde Mor repræsenterede. Op igennem 70'erne og 80'erne havde han store hits som f.eks. "Måske ku' vi" (1976), "Du er ikke alene" (1978) fra filmen af samme navn, "Den lille malkeko" (1979), "Romeo" (1981) og børnesangen "Hodja fra Pjort" (1984). I 1979 indspillede han egne sange til tekster af Bertolt Brecht på albummet Tiderne Skifter. Dette gentog sig i 1988 med hans musik til Brechts teaterstykke Det gode menneske fra Sezuan. I 1987 sang han "Vårvise" med Sissel Kyrkjebø. Siden slutningen af 80'erne har Sebastian hovedsageligt arbejdet som musicalkomponist. Musicals som Skatteøen (1986, baseret på Robert Louis Stevensons roman), Ronja Røverdatter (1991, over Astrid Lindgrens bog) og Pippi (1998, baseret på Lindgrens Pippi Langstrømpe) har opnået stor succes, især hos det yngre publikum. I 1988, skrev og sang han titelmelodien til tv-serien 'Nana'. Sammen med Svend Skipper har han desuden komponeret musik til tv-serien Gøngehøvdingen fra 1992. I 2013 producerede nordmanden Jan Christian Mollestad en portrætfilm om Sebastian kaldet Du Er Ikke Alene - Filmen Om Sebastian. I 2015 medvirkede han i Toppen af Poppen, hvilket var skyld i at hans popularitet atter steg. Særligt blandt det yngre publikum blev han mere populær.  Hæder Hans album med sangene fra Ronja Røverdatter modtog i 1992 en grammy til Dansk Grammy for "Årets Danske Børneudgivelse". I 2004 modtog Sebastian "IFPIs Ærespris" til Danish Music Awards. Han modtog Pionerprisen til Årets Steppeulv i 2008. I 2012 modtog hans album Øjeblikkets mester prisen for "Årets Danske Voxpopudgivelse" til Danish Music Awards. I 2019 modtog han Polka Verner Legat, der blev indstiftet afSøs Egelind og Kirsten Lehfeldt i 2002, og det bliver uddelt årligt på Smukfest til en markant dansk kulturpersonlighed. Med prisen fulgte 190.000 kroner.