Hans forældre var kasserer Ejnar Løve Østerbye og Agnes Raupach. Østerbye var autodidakt Han debuterede 1928 på Kunstnernes Efterårsudstilling og udstillede fra 1941 med Kammeraterne. Fra 1934 var han repræsenteret på Charlottenborg Forårsudstilling. Østerbye fandt i begyndelsen sine motiver i Aarhus, men opsøgte efterhånden også motiver på Samsø, Bornholm, Helgenæs, Djursland og Jystrup Sø ved Ringsted. Han debuterede i slutningen af 1920'erne som deltager i kredsen af Frie jydske Malere og blev kendt som mørkemaler med jordfarver og en tung penselføring. Senere lysnede han sin kolorit, og Østerbye blev særlig kendt for de senere landskabsbilleder fra Midt- og Nordsjælland, især fra egnen omkring Valsølille, der ofte viser en mark eller eng med et skovbryn bagved, bygget op af enkle farveflader og malet i et lyrisk, koloristisk betonet formsprog. Han arbejdede i serier, som ofte viser klitmotiver, enkelte norske bjergbilleder, figurbilleder og svenske kystmotiver. Han modtog 1956 Eckersberg Medaillen. I sit sidste leveår blev han medlem af Grønningen, men nåede ikke at udstille i foreningens regi, da han blev syg og døde. Carl Østerbye besøgte Frankrig 1926 og Italien 1930, men disse ophold satte sig stort set ikke spor i hans stil. Østerbye var censor for Kunstnernes Efterårsudstilling 1940-41 og for Kunstnernes Påskeudstilling 1950-52 samt medlem af komitéen for udstillingen Dansk Maleri og Skulptur i Dag 1941. Han blev gift 2. maj 1934 i Aarhus med cand. pharm. Ingeborg Bendix Nielsen (2. december 1905 i København – 27. oktober 1977), datter af cand. pharm., senere apoteker, Anton Frederik Bendix Nielsen og Signe Lauritzen.