Poul var søn af Súsanna Djónadóttir fra Velbastað og Poul Joensen fra Nólsoy. Han var deres fjerde barn af i alt 7, hvoraf kun én var en pige. Egentlig blev han døbt Poul Poulsen, men ligesom sine andre 5 brødre føjede han øens navn til efternavnet. Hans bror Jacob Nolsøe (1775-1869) var handelsforvalter i Tórshavn, forfatter og politiker. Sammen med broderen Johann lærte han sig tidligt at læse, selvom de ikke fik regelmæssig skolegang. I dag er der mange mennesker med efternavnet Nolsøe. De er alle efterkommere af Nólsoyar Páll eller hans brødre.  Sømanden Efter at have sejlet som skibsfører for et amerikansk købmandshus siden 1791, i hvilken tid han slet ikke så sine fødeøer (men besøgte Marseille og Paris i 1793 og senere Amerika, Vestindien, England, Portugal, Norge, Danmark og mange andre lande), kom han 1798 hjem igen og blev fører for et dansk handelsskib, som sejlede på Færøerne. I dette år boede han i København, hvor han giftede sig med en pige fra hans hjemmeø Nólsoy.  Bonden I 1800 opgav Nólsoyar Páll denne virksomhed og bosatte sig ved Klaksvík på Borðoy efter at have indgået sit andet ægteskab i 1801 med Maren Malene Ziska, idet hans første hustru var død kort forinden. Maren Malene Ziska var datter af en velhavende kongsbonde på Borðoy.  Royndin Fríða I 1804 køber han sammen med sine to brødre, og vennerne Jacob Jacobsen og Per Larsen på en auktion i Hvalba det engelsk skibsvrag Sally. Vraget slæbes af robåde til Vágur, og på Fløtan Friða byggede de det første færøske dæksfartøj, det 45 fod og 9 kommercelæsters store Royndin Fríða ("det frie forsøg"). Hans formål var at udvikle fiskeriet og uddanne sine landsmænd i søfart og desuden at ophjælpe øerne ved udførsel af deres produkter. Varer, som ikke var opført i handelstaksten, stod det Nólsoyar Páll frit for at ind- og udføre; men med hensyn til de i handelstaksten optagne varer måtte han ansøge handelskommissionen eller, når denne afviste ham, rentekammeret om tilladelse til ud- eller indførsel. Nólsoyar Páll, som ivrigt benyttede enhver lejlighed til at virke for indførelse af frihandel på Færøerne, kom snart på kant med den lokale øvrighed, som anklagede ham for smugleri og gentagne gange sværtede ham til overfor handelskommissionen og rentekammeret. Den Kongelige Danske Monopolhandel bestyredes af en kongelig færøsk og grønlandsk handelskommission i København, der igen var repræsenteret ved handelsforvalteren i Tórshavn.  Martyrium Da krigen med England udbrød i 1807, og varetilførselen til Færøerne derved blev gjort usikker, stillede Nólsoyar Páll sig til disposition. Han opnåede tilladelse fra kronprinsen (Frederik VI) til at indtage en ladning korn for handelens regning og føre den til Færøerne. Ved hjælp af et rejsepas fra en engelsk admiral lykkedes det ham at slippe forbi de engelske kapere og udlosse sin ladning på Færøerne, hvor der herskede stor nød. På en rejse til København i 1808 blev han overfaldet af en engelsk kaper, mistede sit skib, men opnåede en gunstig modtagelse hos admiralitetet i London. Her fik han et nyt skib, North Star og en kornladning at føre til Færøerne mod løfte om at bringe en ladning af landets produkter tilbage (1809). Han blev set sidste gang den 17. november 1808 på Themsen ved Millwall. Han nåede imidlertid aldrig Færøerne – hvad enten det skyldes, at hans skib er forlist undervejs eller er blevet skudt i sænk af kapere.  Nationalhelt Blandt mange af sine landsmænd er Nólsoyar Páll højt skattet dels som den uegennyttigs forkæmper for øernes materielle vel og fremskridt, dels som en af deres betydeligste digtere. Foruden det allerede omtalte «Fuglekvad» har han blandt andet digtet den populære skæmtevise Jákup á Møn (handlende om en uheldig frierfærd, dog anses den af mange som upassende latterliggørelse eller mobning af mindre stærke personer. Nólsoyar Páll var blandt de første, som foretog vaccination på Færøerne (ved successiv indpodning på sit mandskab). For flid i landbruget tilkendte landhusholdningsselskabet ham en sølvmedalje, som imidlertid på grund af hans død aldrig kom ham i hænde.