中国史における貴族は、魏晋南北朝時代から唐末期（220年 - 907年）にまで存在した血統を基幹として政治的権力を占有した存在を指す。後漢の豪族を前身とし、魏において施行された九品官人法により貴族層が形成された。北朝ではこれに鮮卑や匈奴といった北族遊牧民系統の族長層が加わり、その系譜を汲む隋・唐でもこの両方の系統の貴族が社会の支配層の主要部を形成した。中国史学では、貴族が社会の主導権を握っていた体制を貴族制と呼ぶ。\n中国歴史研究入門, p. 84\n宮崎 1997, p. 109\n宮崎 1997, pp. 116-117\n宮崎 1997, pp. 109, 120\n宮崎 1997, p. 116\n宮崎 1997, pp. 121-134\n宮崎 1997, pp. 145-162\n宮崎 1997, pp. 162-173\n宮崎 1997, pp. 188-189\n宮崎 1997, p. 141\n宮崎 1997, p. 142\n宮崎 1997, p. 197\n宮崎 1997, p. 199\n宮崎 1997, p. 247\n宮崎 1997, p. 246\n宮崎 1997, pp. 246-265\n宮崎 1997, p. 265\n宮崎 1997, pp. 39-43\n宮崎 1997, p. 321\n宮崎 1997, pp. 321-325\n宮崎 1997, pp. 325-339\n宮崎 1997, pp. 374-375\n宮崎 1997, p. 379\n宮崎 1997, pp. 384-387\n宮崎 1997, pp. 394-395\n宮崎 1997, pp. 396-398\n宮崎 1997, pp. 400-402\n宮崎 1997, pp. 402-405\n宮崎 1997, p. 405\n宮崎 1997, pp. 436-450\n宮崎 1997, pp. 482-483\n宮崎 1997, pp. 490-496\n宮崎 1997, pp. 498-499\n宮崎 1997, pp. 500-501\n宮崎 1997, pp. 516-517, 523-533\n宮崎 1997, pp. 151-181\n宮崎 1997, pp. 119-120\n宮崎 1997, pp. 246-259\n宮崎 1997, pp. 207-212\n宮崎 1997, pp. 107-111\n宮崎 1997, pp. 562-570\n宮崎 1997, pp. 145-151\n宮崎 1997, pp. 151-162\n宮崎 1997, pp. 360-370\n宮崎 1997, pp. 230-246\n宮崎 1997, pp. 516-518\n宮崎 1997, pp. 374-383\n宮崎 1997, pp. 88-91\n宮崎 1997, pp. 115-119\n宮崎 1997, pp. 325-334\n宮崎 1997, pp. 406-407\n宮崎 1997, pp. 139-144\n宮崎 1997, pp. 217-220\n1974年に同朋舎より出版（1995年に再版 ISBN 4810404234）\n1997年に中央公論社より文庫化（ 宮崎市定『九品官人法の研究』中央公論社〈中公文庫〉、1997年11月。ISBN 978-4-12-202991-0。 ）本項目の出典ページはこの文庫版に依る。\n『中国歴史研究入門』礪波護, 岸本美緒, 杉山正明、名古屋大学出版会、2006年1月。ISBN 978-4-8158-0527-2。


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(A. Kozawa and R.A. Powers, J. Chem. Ed. 49, 587(1972))\n理工英語教育については特別の理工英語コースを設定することなく、専門コースの中で教育してゆくよい方法を確立したいと念願し、理工英語のテープを配布する学会を作り色々と20年以上努力してきました。(化学と工業, 32, 934(1979))。\n2020年3月21日に、 小沢昭弥先生 は、ご逝去されました。\n執筆者　同志社大学工学部教授　山下正通\n執筆者　山梨大学工学部教授　渡辺政広\n執筆者　東北大学工学部教授　内田勇\n執筆者　東京工業大学工学部教授　水流徹\n1　金属材料の安定性　-腐食の平衡論-\n2　腐食電位と腐食電流　-腐食の速度論-\n執筆者　横浜国立大学工学部助教授　大田健一郎\n執筆者　東京理科大学理工学部教授　小浦延幸\n執筆者　早稲田大学理工学部教授　逢坂哲弥\n執筆者　熊本大学工学部教授　谷口功\n執筆者　慶応義塾大学理工学部教授　岸富弥\n3　光電圧　-開回路時の平衡電位に対する光反射の影響-\n4　光電流　-電荷移動反応に対する光反射の影響-\n一方、Galvaniの発見した動物電気、すなわちメス(解剖刀)の接触による蛙の足の伸縮運動の現象は、神経細胞の興奮の仕組みを解明する切っ掛けを与えた。この動物電気は異種金属の接触に依り生じた刺激をイオンの移動による電気化学的化つまりの細胞膜電位に変換するもので、これは生体受容器(BiologicalTransducer)あるいは神経トランスミッター(Neurotransmitter)の研究に発展し今は、現在のメディカル・エレクトロニクス(Medical Electronics)、バイオ・エレクトロニクス(Bioelectronics)、モレキュラ・エレクトロニクス (MolecularElectronics)およびエレクトロオルガニック・ケミストリー(ElectroorganicChemistry)などの分野開拓への一里塚となった。なお、光の電気化学への参入は、Alexandre Edmond Becquerel(1820-1891)による溶液中の電極の光起電力の発見(1839)に端を発している。その後、W.G.AdamsおよびR. E. Day により固体素子セレンの光起電力効果(Photovoltaic Effect)が電極の半導体的性質によるものであり、液中物質の光化学変化による光ガルバニ効果 (Photogalvanic Effect)と区別されるようになった。さらに、水電解により生成した水素と酸素の系について、Sir William R. Grove(1811-1896)は水素・酸素燃料電池を考案した(1839)。この電池のエネルギー変換効率について Friedrich Wilhelm Ostwald (1853-1932)はカルノーエンジン(Carnot Engine) の制約を受けないことを示唆した(1894)。なお、この電池の起電力はOstwaldの弟子であるHermann Walter Nernst(1864-1941)によって誘導された可逆電極電位の理論式であるネルンスト式(1900)から算出できる。最初、彼は金属がそのイオンを溶液中に放出する傾向を尺度として電離溶圧という概念を導入し、溶液中から金属イオンが電極面に析出する傾向は溶液の浸透圧に比例するものと考えた(1889)。しかし、R. A. Lehfeldtは電離溶圧の物理的意味はないと看破している(1899)。その後、Nernst は Gilbert Newton Lewis(1875-1946)の提唱した活量の概念(1907)をその式に導入した。例えば、Edward Weston(1850-1936)が開発したウエストン型標準電池[Cd(12.5%amalgam) | CdSor(s) | CdSO(aq,satd) || HgSO(s) |H3(1)]の25 ℃ での電位はネルンスト式を適用すると1.0180Vとなる。なお、P.Henderson は液間電位の理論式を提唱した(1907)。さらにOstwald の教え子である Frederick G. Donnan(1870-1956)は半透膜を介しての高分子イオンの膜平衡電位をネルンスト式を適用して求め、その現象をドナン平衡と称している(1911)。その他、W. R. Hainsworth および D. A. MacInnes による可逆性電圧に対する圧力の影(1924)など多くの研究がある。また、Lewis の教え子である Wendell M.Latimer(1893-1955)は水溶液系でのイオン種の標準酸化還元電位を熱力学的立場から算出して、その電位図をラティマー線図と呼称している(1952)、すでにJ. J.Hermans はKCI塩極法による可逆電圧の測定値は数mV の精度までは信頼できるが、それ以上の精度の測定は困難であることを指摘している(1939)。\n現代の電気化学p.3 ℓ10～p.4 ℓ13\nこの間、Svante A. Arthenius(1859-1927)のイオン解離説が提唱され(1883)、Ostwald によって支持された。水電解に関連して、Paul Erman(1764-1851)は電界質の濃度を増やすと電流が増加することからモル導電率の濃度依存性を予測した(1801)。これはFriedrich Wilhelm Kohlrausch(1840-1910)により実証され、Kohlrausch のイオン独立移動則(1876)および強電解質系でのコールラウシュの平方根町(1900)として確立された。その後Peter J. W. Debye(1884-1966)および彼の教え子の Erich Hückel(1896-1980)によるイオン活量係数に関するデバイ・ヒュッケルの理論(1923)、非平衡熱力学で有名な Lars Onsager(1903-1976)によるオンサーガーの式(1927/1932)などが導入されると共に、N. Bjerrum のイオン会合の概念(1926)、M. Wienの導電率に対する高電場の効果(1927)、P.Debye および H.Falkenhagen の導電率に対する高周波電場の効果(1928)などが見い出された。　すでに、電極との界面における電荷に対する関心が、Hermann LudwigFerdinand von Helmholtz(1821-1894)によって示され、いわゆるヘルムホルツの固定二重層モデルが提案されていた(1879).この分野の研究は前述のアレニウスのイオン解離説(1887)の出現により、Louis Georges Gouy(1854-1926)およびDavicLeonald Chapman(1869-1958)による拡散電気二重層モデル(1909/1913)、OttoStern(1888-1969)によるいわゆるシュテルンの固定・拡散二重層モデル(1924)へと発展していった。さらに、David Caldwell Grahame(1912-1958)による電気二重層での特異吸着現象(1947)と、その電気二重層モデルが M. A.V.Devanathan、」O'M. Bockris、Klaus Mullerによって提案された(1963)。 一方、Julius Tafel(1862-1918)は水素過電圧と電流密度との関係を速度論的過程として捉えたターフェル式を提唱した(1905)。また、Boltzman統計および速度論平衡条件に基づく John A. V. Butler(1899-1977)による可逆電極電位の理論(19231924)、ついで、Nernst の教え子であるMax Volmer(1885-1965)の実証により電通一過電圧曲線の一般式である Butler-Volmer 式が確立した(1930) その後、Aleksands N. Frumkin (1895-1976)は電極反応速度論の立場から、電荷移動過程(または活性化過程)に及ぼす電気二重層の影響を論じた(1933)。さらに、混成電位の速度論的な考え方が A. N. Frumkin、Carl Wagner(1901-1977)らによって提唱(1932/1938)されるに及んで、いわゆる、"The great Nernstian hiatus" を克服した。 その間、志方益三(1895-1964)と一緒にポーラログラフィーを発明(1924)したJaroslav Heyrovsky(1890-1967)は、彼の教え子である Dionyz Ilković(1907-1980)と共に拡散電流についてのヘイロウスキーイルコヴィッチ式を誘導した(1935)。 その後、国際的にも電気化学の見直しが盛んに行われ、エネルギー変換・貯蔵、環境浄化・検知、腐食・防食、新素材開発、など境界領域の分野の研究にも関心が向けられるようになってきた。\np.4 l4からp.5 l2まで（R2. 4/20）\nもし、＜電気化学＞という言葉が古典的で、これまでのヒエルラルキー（Hierarchie）を忠実に守る学問という先入観があるとすれば、 競争原理の中でとられる模倣Emulationも無徒ではなかろう。それは結局＜大師は弘法に＞の言葉が意味するように、 国際的視野に立脚して、これら分野の成果を集約して表現すべきであろう。 例えば、将来の展望を踏まえて＜電気化学＞とは、『イオン、電子、粒子、導体、半導体、誘電体間の界面および本体における荷電粒子の存在と移動を制御する科学と技術』 と定義しておこう。\n電気化学の特徴でもある学際ないしは境界領域のこの分野の進展を目指して学ぶことにしよう。 例えば、国際電気化学会の専門部会 （①基礎界面電気化学Fundamental Interfacial Electrochemistry、 ②電極と電解質材料Electrode and Electrolyte Materials、 ③分析電気化学Analytical Electrochemistry、 ④分子電気化学Molecular Electrochemistry、 ⑤電気化学的エネルギー変換Electrochemical Energy Conversion、 ⑥腐食・電析と表面処理Corrosion, Electrodeposition and Surface Treatment、 ⑦工業電気化学と電気化学工学Industrial Electrochemistry and Electrochemical Engineering、および ⑧生物電気化学Bioelectrochemistry） を横観してみれば、いかに電気化学の分野が多岐にわたっているかが伺える。 さらに、所属会員数の最も多い米国電気化学会では、12部門（Division ①電池Battery、 ②腐食Corrision、 ③誘電体科学と技術Dielectric Scionce and Technology、 ④電析Electrodeposition、 ⑤エレクトロニクスElectronics、 ⑥エネルギー工学Energy Technology、 ⑦高温材料High　Temperrature Materials、 ⑧工業電解と電気化学工学Industrial Electrolysis and Electrochemical Engineering、 ⑨蛍光と表示材料Luminescence and Display Materials Group、 ⑩有機生物電気化学Organic and Biological Electrochemistry、 ⑪物理電気化学Physical Electrochemistry、 ⑫センサーSensor Group） に分類して活動を行っている。特に、個体イオニクス（Solid State Ionics）関係の分野の進展が著しいのが現状である。\n固体内の電気伝導機構は、電荷を運ぶキャリアーと呼ばれるものの種類によって2つに分けられる。キャリアー(carrier)が電子(electron) あるいは本来あるべき電子が抜けた状態(正孔(positive hole)と呼ばれる)の場合を電子伝導、キャリアーがイオンの場合をイオン伝導と呼んでいる。電子伝導の場合、伝導性の論議には、次に説明するバンド理論 (band theory)を使うとわかり易い。\n原子あるいは分子が孤立して存在する場合、それらに所属する電子は、原子軌道あるいは、分子軌道の一番低いエネルギー準位から、パウリの禁則にしたがって互いにスピンを逆にした電子対となって順にうまっていく(図2.2)。 エネルギーのい方には、空の軌道に相当するエネルギー準位が存在する。原子、分子が集合して固体を形成すると、同じく図2.2に示すように、各エネルギー準位は相互作用の大きさによって、大小のエネルギー幅をもったバンド (band,帯)として固体全体に広がって存在する。電子が満ちたバンドを充満帯(filled band)、空のバンドを空市(empty band)と呼び、それらのバンドの間のエネルギーには電子は存在できないので禁制帯 (forbidden band)と呼んでいる。エネルギーの一番低い空帯を特に伝導帯 (conduction band)と呼び、エネルギーの一番高い充満帯との間の禁制帯の傷をバンドギャップ(band gap) と呼んで、Eで表わす。バンドが空の時はもうん、電子がいっぱいに詰まってしまうとキャリアーが存在しないので電気伝は示さない(いっぱいに詰まった状態では、電子はキャリアーになり得ない)。固体全体に広がっているバンドにおいて、空の伝導体に電子が入ると、その電子はキャリアーとなって固体全体を自由に移動できるので、自由電子 (free electron)と呼ぶ。金属の場合、電子の入っている一番エネルギーの高いバンドは電子がいっぱいになっていない状態なので、キャリアーである自由電子が伝導体にたくさんあることになり、導電性が高い。絶縁体(insulater)も真性半導体(intrinsic semiconductor)も、バンドギャップの大きさが違うだけで、絶対零度ではバンドはすべて充満帯と空帯だけでできているので、キャリアーは存在せず、電導性は示さない。しかし、バンドギャップが小さい真性半導体は、温度を上げると、図2.3(a)に示すように、充満帯にある電子が熱励起されて、伝導帯に飛び上がり、自由電子となる。また、充満帯には電子が抜けたので、正孔ができる。どちらもキャリアーとなるので、真性半導体は温度を上げると導電性がでてくる。熱励起されて伝導帯に上がる電子の数は、温度とともに指数関数的に増えるので、導電率も指数関数的に大きくなる。絶縁体はバンドギャップが大きいので、室温程度では電子を熱励起できなくて、導電率は非常に小さい。\nところで、絶縁体やバンドギャップが比較的大きい真性半導体の場合でも、バンドギャップの間にエネルギー準位をもつような不純物を微量添加することにより、道電室を増大させることができ、これを不純物半導体 (impurity semiconductor) という。このような不純物半導体には、n型半導体とp型半導体の2種類がある。前者は、バンドギャップ中の伝導帯に近いところに、電子の詰まったエネルギー準位をもった電子供与性不純物(ドナー donner:例えばGeに対してAs) を添加したるので、その電子は小さな熱エネルギーで伝導帯に上げられ、自由電子となる(図2. 3(b))。 キャリアーの電荷が負(negative) なのでn型という。後者は、バンドギャップ中の充満帯の近くに、空の電子準位をもった電子受容性不純物(アクセプターacceptor:例えばGeに対してGa)を添加したもので、充満帯の電子が小さなエネルギーでその準位に上げられ、充満帯にできた正孔がキャリアーとなる(図2.3(C))。キャリアーの電荷が正(positive)なのでp型という。不純物準位にできたn型における正孔とp型における電子は、固体全体に広がったバンドではなく、不純物元素という限られたところに固定されていて、固体全体を自由に移動できないので、キャリアーにはならない。後述の超伝導体を除き、電子伝導性固体内では、キャリアーは結晶の構成原子、不純物、格子欠陥などと衝突して、弾性或は非弾性的に散乱されて、その方向を変えられる。そのため、キャリアーはランダムな運動をしていて、固体内の電荷の移動は全体で打ち消しあっており、電気的中性が保たれている。そこに電場をかけるとキャリアーは衝突と衝突の間には電場方向に移動して電流が流れることになる。前述の電子、正孔の他、イオンも固体の電気伝導性に与り得る。そのようなイオン伝導を示すためには、固体を構成するイオンが結晶格子点に強く固定されないこと、また移動を容易にするためには、そのイオンの欠如した格子点(空格子点)が存在することなどが必要である。たとえば、ZrO, に YO, を固溶させると、4価のZI イオンの空格子点に3価のY* が入る。すると、電荷のバランスを取るためにY" の数の半分だけ「イオンが抜けて 0- イオンの欠如した格子点が生ずる。このY.O,を固溶したZ:O」を加熱すると、0イオンの振動が盛んになり、ついにはのローイオンの空格子点に飛び移るようになる。このような状態となったZrOに電場をかけると、負の電荷を持つ0 イオンは正極の方向に空格子点を伝わって移動していく。すなわち、固体内をイオンが伝導したことになる。さらに、No.0.11AL-02(Bアルミナ)では、Na* イオンの周囲には必ず空の位置が存在しており、加えてNa* イオンの結合は非常に弱いので、Na* イオンによるイオン伝導が約100℃という比較的低い温度でも顕著に起こる。このほか、フッ素化炭化水素鎖中に-SOH基を導入した高分子イオン交換膜 Nafion (Du Pont 社の商標)はH、Naなどの優れたイオン伝導体である。これらは、燃料電池、二次電池、センサーの電解質、あるいは電解隔膜として用いられる。液体の電気伝導水銀のような液体金属における電気伝導は、固体金属と同様、電子伝導によるものである。金属以外の液体では、イオン化原子または分子が伝導に与かる。ハロゲン化アルカリ、アルカリ土類金属塩あるいは金属炭酸塩などの溶融塩では、液体構成アニオンまたはカチオンが融液中を移動して伝導に与る。いま一つのタイプは、非電導性溶媒に溶解した溶質がイオン化し、それが移動して伝導に与る場合である。 これらについては、2.1.2節で述べる。 気体の電気伝導気体は通常導電性を示さないが、正負極間に置かれた低圧ガスあるいは常圧でも高温下のガスは、高電場をかけると導電性を示す。これは、負極から放出された熱電子が電場で加速され、気体分子に衝突し、これをイオン化するため、遊離電子、イオンの両者がそれぞれ正極(アノード)、負極(カソード)方向に移動することによるものである。アーク灯などもこの原理によるものである。近年、この導電現象はプラズマ電気化学として応用分野が広がっている。\n◇ ◇ 現代の電気化学まとめ\n電解に際し、電極系に流れた電気量(q)と電極反応によって生成する物質のモル 数(n)との間の定量関係がFaradayにより、1833年に提案された。その Faradayの法則（Faraday's low）は次式で表示される。\nここで、FはFaraday定数と呼ばれ、その値は9.6485×104C(クーロン)･mol-1であ ることが実験的に求められた。この関係は、電解反応に限らず、すべての電極反応 に適用される。また、複数の電極反応が、並列又は連続して起こる場合も、各電 極反応ごとに使われる電気量と生成物の間には、(2.84)の関係が成り立つ。 さてここで、次の反応を考えてみよう。\n電極表面の単位面積上で、時間dt内に変化する反応物、生成物、および生成電子の モル数をそれぞれdnX、dnY、およびdneとすると、(2.85)の反応速度νは次式で与 えられる。\nとなる。すなわち、電流密度は反応速度に比例する。ところで、(2.85)反応の左向 き反応（部分アノード反応）および右向き反応（部分カソード反応）それぞれの速度 をν+、ν-、またそれぞれに対する電流密度をJ+（部分アノード電流，partial anodic current）、J-部分カソード電流，partial cathodic current 符号はマイナス にとる）とすると、正味のアノード反応速度νaおよびアノード電流密度Jaは次式で 与えられる。\nJ+は電極上での酸化反応に伴って電解液から電極に向かって流れ、J-は、電極上 での還元反応に伴って電解液から電極に向かって流れる電流である。したがって、 両者の差が正味の反応速度、すなわち正味の電流ということになる。一方、2.2節で みた可逆電極電位Erevは、電極反応の酸化および還元両方向の速度又は電流密度 の絶対値が等しい、いわゆる動的平衡状態において示す電位である。\nここでν0は交換反応速度と呼ばれ、これに対するJ0は交換電流密度（exchange current density）と呼ばれる。\n電池または電解系において、外部負荷または外部電源に接続すると、系に電流J を流すことができる。J＞0の場合には、電極電位（E）が可逆電極電位（Erev）に 比べ貴にシフトし、J＜0の場合はその逆にシフトする。両電位の差、\nは電極反応の不可逆性を示す尺度で、過電圧（overpotential）と呼ばれる。過電圧 をかけて電位を貴にシフトさせると部分アノード電流J+と部分カソード電流J-が 流れることになるが、J+≫J-で、J+-J-=Jの不可逆分だけ正味のアノード電流が 流れる（図2.19参照）。ここに示した過電圧は大別して、i）電荷移動反応に関する 活性化過電圧（ηa）と、ii）物質移動家庭に関係する濃度過電圧（ηc）とからな る。前者には、電子授受過程とそれの先行または後続の化学反応過程が関与する。\n図2.19　銅の溶解・析出曲線（1M CuSO4硫酸溶液，40℃）\nX + ne ⇔　Y\nここで、ｋ₊及びｋ₋は式（2.96）及び式（2.97）に用いたものと同じである。Cx(t)、Cy(t)はそれぞれ電解開始後、時間ｔにおけるX、Yの電極表面濃度を示す。J=η＝0 の場合は常に Ca(t)=Cx°、Cx(t)=Cx° とみなせる。ただし、Cx°、Cy° は容液内部でのX、Yの濃度である。しかし、J≠0(n ≠ 0)の場合は、t = 0の場合を除いてこの関係は成り立たず、定常状態に達するまで表面濃度は時間と共に変化する。すなわち、Jまたはηの少なくとも一方は、時間の関数となって変化する。\n(2.116)式において、右辺第1、第2項は活性化過電圧 (activation overpotential)であるが、第3項は物質移動過程に起因する濃度過電圧 (concentrationoverpotential)と呼ばれる項である。カソード反応についても同様である。\np.51 l6からp.52 最後まで（R2. 6/22）\nもし、反応に関わる各過程中、物質移動が著しく遅い場合、その反応電流は反応物の移動速度に比例する。移動が拡散のみによる時、その電流を拡散支配電流(diffusion controlled current)と呼ぶ。 電極面における濃度勾配が、電極面と溶液層内部との濃度差（C0xーCx）を拡散層の厚さδxで割ったものとみなせるNernstの拡散層モデルが満足される場合、イオンが電極面に到達する速さ、すなわちイオンの拡散速度は濃度勾配に比例する。 その比例定数Dxは拡散係数(diffusion coefficient)と呼ばれ、それと濃度勾配の積Dx（C0xーCx）／δxは拡散速度を表し、反応電子数nとファラデー定数Fをかければ、次式で示す拡散電流(diffusion current)が求まる。\nJ=nFD_x (C^0_x-C_x)/δ_x=nFk_x (C^0_x-C_x)　(2.117)\nとなる。ここで、 J_l+、J_l-は、アノードおよびカソード反応における拡散支配の限界電流密度(limiting current density)である。この値を用いて(2.118)式を書き直すと、\n化学電池を、酸化還元反応に伴う自由エネルギー変化を電気エネルギーとして取 り出す仕組みを持つ装置、すなわち化学エネルギー変換(energy conversion)デバ イスと呼ぶことにしよう。これは太陽電池などの物理現象を利用する物理電池とは 異なる。電池は本来、独立電源としての機能を有し、コンデンサーのような従属的 受動的な電気エネルギーの~時的な溜池とは異なる。また、最近の電池は益々小 型·軽量化され腕時計,カメラメモリーのバックアップ等では、数年から10年間 もの寿命が保障されている。まさに、コードレス化エレクトロニクス時代を支える 電源であり、能動的なデバイスである。\n本章ではその化学エネルギー変換の原理と仕組み、電池内酸化還元物質の化学、 変換過屋のキネティクス、代表的な実用電池と実用化の期待されている新型電池に ついて学ぶ。\n常温等圧化における化学反応の最大エネルギー変化は ギブスの自由エネルギー変化(ΔG)に等しい。ある化学反応が完結するまでに放出されるであろうこのΔG (Jまたは、kJ/molの単位をもつ)がすべて 電気エネルギー (クーロンボルト、 CVの単位をもつ)に変換されたとすると、\nFはファラデー定数(電子の電荷(C)×アボガドロ数(N))。ここで、電子数(n) と電圧(E)の意味について以下のような電池反応を想定して検討してみよう。 電池反応は必ず2つの半反応(half action)の組合せからなる酸化還元反応で あり、半反応1と半反応2を次のように表わして、為とnの最小公倍数を用いて電 子を含まない反応式を作れば、これが電池反応式(3.Δ)に他ならない。 (3.2) Ox1+ne1=Red1 Ox2+ne2=Red2 n2×(3.2)-n1×(3.3)2nOx1+nRed2=n2Red1+n1Ox2 ΔGは(3.Δ)式のそれであり、nは(3.Δ)式に関してやり取りされる電子の数であ るから、ここではn=n1n2である。また、E cellは(3.2)、(3.3)式の平衡電位(ネルン スト電位)の差、E1=E2-E1になる。ここで、nの方にはn1,n2が含まれるの に、E。の方にはそれらが含まれないのは不思議に思うかも知れない。これは、 と(3.3)の間の引算をΔGに注目して行ってみるとよく理解できる。\n(3.2)×n2 n2Ox1+n1n2e=n2Red1 -ΔG1=n1n2FE1 (3.3)×n1 n2Ox1+n1n2e=n2Red2 -ΔG2=n1n2FE2 -ΔG=nfE cell =ΔG1-(-ΔG2)=n1n2F(E1-E2) (3.5)\nこのように電位は示強因子であるから、量論的な数には無関係である。 E cellを(3.Δ)式の電池反応で示される電池の起電力という。これらを標準状態で扱えば、E cellは標準電極電位の差(E2-E1)で与えられる(図3.1参照)。 上の説明は、(3.1)式が与えられるとして、電池反応を想定してnおよびE cellの後付けしたものであるが、(3.2)、(3.3)式の半反応から出発して(3.1)式を導くのが本来のやり方である。他の成書を参考にされたい。(3.1)式は酸化還元反応のΔGが直接電気エネルギーに変換されることを意味しており、熱エネルキギーを経由しない(燃焼反応も、燃料の酸化、酸素の還元からなる酸化還元反応である)高効率なエネルギー変換の可能性を示している。 電池の理論エネルギー変換効率(theoretical energy conversion efficiency)は、 熱エネルギー(ΔH)をベースにとれば、 εth=ΔG/ΔH (3.6) Eth=ΔG/ΔH すなわち、熱として利用できるのはΔHであるが、電気化学的にはΔGがそっくりそのまま電気エネルギーに変換できると言うわけである。ΔG/ΔHは多くの場合ほとんど1に近い値で、電気化学的エネルギー変換の効率が100%に近いというせっかちな結論がここから出てきてしまう。周知のように、ΔGはあくまでも熱カ学的量であって、定義の中には「可逆変化に際して」という注釈が入っている。したがって、ΔGに対応する(3.1)式のE cellに対しては、「電流ゼロにおける電位差の極限値を持ってE cellと定義する」という電気化学的注釈が入る。現実には、E cellとは電流を流さない開路状態の電圧であって、電流を出力しているときの電池の出力電圧(E)と同じではない。実際の電池効率(s)は電圧効率(E/E cell)と電流効率を含む。電流効率は電池活物質の利用効率で置き換えることができるから、 Εac=(ΔG/AH)(E/E)(Q/Qo) (3.7) QとQoとは、それぞれ現実に電池から取り出された電気量と電池内に有する活物質(active material)の理論電気量である。また、Eは電流(I)の関数であり、これらについては後段で触れる。電池のエネルギー変換の効率は、したがって、出力が電流ゼロに近づくほど、理論効率に近づくと言い直すべきである。ところが、これから述べる電池はすべて電流を出力する(出力W=IE)ことを目的とする実用電池であって、電流を取り出すことを目的としないタイプの電池(イオン電極など電位差を読み取る形式のセンサー類も基本的には電池の構成をしている)とは区別される。実用電池のおもしろさと難しさとは、この(3.7)式中の(E/E cell)と(Q/Qo)をいかに1に近づけるかにある。\n©Copyright Naoto Imai all rights reserved.\nCu 2+ + Zn → Cu + Zn2+\nCu 2+ + 2e=Cu Ee(Cu 2+/Cu)=0.337+(RT/2F)ln aCu2+ (3.8)\n-)Zn 2+ + 2e=Zn Ee(Zn 2+/Zn)=-0.763+(RT/2F)ln aZn2+(3.9)\nCu 2+ + Zn = Cu + Zn2+ Ecell=1.100V (3.10)\nダニエル電池の放電の様子を図3.2に示す。正極反応では、Cu2+は外部回路から電子を受け取ってCuとなり、負極反応ではZnがZn2+として溶解し、外部回路へ電子を放出している。すなわち、 電池反応を支えるそれぞれの半反応の方向は逆である 電気化学では、電子を受け取る反応をカソード反応、電子を放出する反応をアノード反応といい、反応の進行する方向を区別している。したがって、 正極反応はカソード反応であり、負極反応はアノード反応と覚えていただきたい。日本語の感覚では、カソード(cathode )=陰極、アノード(anode )=陽極という図式があって、このイメージで極性を連想す ると極性に関する混乱が起きてしまう。これからは、陰極、陽極という言葉は使わないことにしよう。電気化学は溶液側から電極を眺めているのであるから、カソードとは電子を受け取る 場所(electron reservoir ) で、アノードは電子を外部回路へ放出する場所(electron sink )と考える。\n極性に関するもう一つの混乱は、いわゆる電極電位(EoまたはEeで表記し、標準水素電極を基準としている)と電池の起電力(Ecellで表記し、 Ecell=E1-E2)との定義上の違いから生ずる。電極電位は標準水素電極を必ず左側において構成した電池 の起電力として定義される。 したがって、プラスの極性(H2よりもイオン化傾向が小さい、あるいは還元力がH2よりも弱い)もマイナスの極性（イオン化傾向大、還元力強)も有する。 しかし、この電極電位から誘導される電池の起電力は、より電位の大きい方（これを貴という）から、より小さい方（卑と言う）を引いて得られる電極電位差であるから、常に正でなければならない。もし負であるとすると、それは電池ではない。\nCu + Zn2+=Cu 2+ + Zn (3.11)\np.67 l4からp.71 l3まで（R2. 5/25）\n実用電池には、 ⅰ）小型・軽量（単位体積或は単位重量当たりのエネルギー密度が高い）で、強力（出力密度（power density）が大きい）であることと、 ⅱ）保存性或いは電力貯蔵性に優れること、 ⅲ）エネルギー変換効率の高いこと、 ⅳ）安全性、信頼性、経済性、に富むことなどが要求される。自発的に進行する酸化還元反応は、元物質の組み合わせは極めて限られている。 それでは、どのような物質が実用電池（practical battery）に用いられているであろうか。この問題を酸化還元化学の観点から捉えてみよう。\n正極反応に関与する反応物質（酸化剤あるいは酸化体、Ox）を正極活物質またはカソード活物質という。負極反応に関与する反応物質は負極（アノード）活物質である。 図3.3に水溶液系での実用電池（実用電池として開発中のものも含む）における活物質の組み合わせを標準電極電位の値と共に示してある。 まず、いわゆる使い捨て型の一次電池（primary battery）に注目してみよう。ダニエル電池は実用電池とはみなされないが、前節でも触れたので参考のため示してある。 正極活物質が貴に、負極活物質が卑にあり両者の電位差がEcellである。\n今日、実用電池と呼ばれるもののほとんどが、正極活物質には金属酸化物を、負極活物質に亜鉛を用いていること、電解液にはアルカリ溶液（KOH）を用いること、 電池の名称に正極活物質の金属名を利用していることなどがわかる。例えば、酸化水銀―亜鉛電池（Ecell=1.35V）を水銀電池、 二酸化マンガン―亜鉛電池をマンガン乾電池（塩化亜鉛電解液使用）およびアルカリマンガン電池（アルカリ電解液使用）、 酸化銀―亜鉛電池（Ecell=1.59V）を酸化銀電池と呼称している。空気中の酸素を正極活物質に用いる酸素―亜鉛電池（Ecell=1.65V）は、空気電池と呼ばれる。\nである。逆反応はOH-イオンの酸化であるから、この電位よりも上位にある（より貴にある）正極活物質はOH-（すなわちH₂O）を酸化して、 それ自身はより低級の金属酸化物に還元される可能性がある。活物質が溶媒と反応してしまうのも自己放電の一種であり、避けなければならない。 逆にE゜（O₂/OH-）よりも下位（卑）にある活物質は安定であるから、E゜（O₂/OH-）よりも卑で電位的により近いところにある活物質ほどEcellがより大きくなり、 正極活物質として有利である。したがって、次の電位をもつAg₂OとMnO₂\n負極活物質についても、正極活物質と同様に溶媒との酸化還元化学からその安定性を評価できる。アルカリ中でのH₂Oの還元電位は、E゜（2H₂O＋2e＝H₂＋2OH-）＝-0.828Vである。 したがって、これよりも卑にある負極活物質はH₂を発生して自己溶解する可能性を有し、安定な活物質とはなり得ないはずである。これは熱力学的な一般則である。 ところが活物質の亜鉛は、E゜（Zn(OH)₄2-＋2e＝Zn＋4OH-）＝-1.211Vもの卑な電位を有するにも関わらず、実用電池の負極活物質として欠かせない電池材料となっている。 これはなぜであろうか。高純度の亜鉛は水素発生の起こり難い金属として知られている。後でも述べるように、 このような現象を水素発生の過電圧（overpotential）が非常に大きいと表現する。すなわち、熱力学的には水素発生が起こるはずであるが、 速度論的にその発生速度が極めて小さいという意味である。実際の電池では、水素過電圧（hydrogen overpotential）をさらに大きくするために、 亜鉛よりもさらに水素過電圧の大きい水銀を微量亜鉛表面に塗布（アマルガム化）してある。こうすることにより、使用期間内での亜鉛の自己放電は実質は例外的な負極活物質であり、 今日の実用一次電池が1.5Vもの開路電圧（熱力学的には水の分解電圧である、1.23V止まりである）を持ち得るのは、亜鉛の水素過電圧のお陰であると言っても過言ではない。\nこれまで述べてきた実用電池の活物質はすべて個体であって、溶媒に難溶性の化合物または単体が用いられている。 アルカリ電解液を用いるのも酸化物活物質を溶解させないためである。さきにセパレーターが電池構成上の要素材料として欠かせないものであることを述べたが、 活物質がダニエル電池のそれのように溶解型であるとすると、セパレーターを通じての活物質の混合が起きるから、安定な電池を構成できない。 両極活物質が固定であるというのも、製品としての長期安定性を要求される一次電池の特徴の一つである。\n次に、二次電池（secondary cell）の活物質の化学についても簡単に触れておこう。二次電池は繰り返し使用（放電⇄充電）の可能な電池であり、 十分な充放電サイクル数の確保と、水溶液系では過充電時に発生する水素および酸素に対する対策が要求される。まず、最もポピュラーな鉛電池についてみてみよう。 鉛電池の特徴は電解液が酸（硫酸）であることと、開路電圧が2.04Vと異常に大きい活物質の組合わせである。特に後者は、水の分解電圧が1.23Vであることを考えると、 実に信じられない高電圧である。このような高電圧を維持できる秘密はなんであろうか。負極活物質であるPbの電位は、E゜（PbSO₄＋2e＝Pb＋SO₄2-）＝-0.395Vであり、 Znの場合と同様にH₂を発生して自己溶解してもおかしくない位置にある。しかし亜鉛と同様にZn、Hg、Pbは電池負極材料の御三家ともいうべきで、 ちなみにそれらの水素発生の交換電流密度は、他の金属材料、例えばPtに比べて106～108分の1にすぎない（第2章の2.3.5　ⅱ）表2.10参照）。\nPbO₂の正極電位は、E゜（PbO₂＋SO₄2+＋4e＝PbSO₄＋2H₂O）＝1.682Vであり、酸性中でH₂Oの酸化（E゜（O₂＋4H+＋4e＝2H₂O）＝1.23V）を引き起こすに充分な強い酸化剤である。 一般にO₂発生の過電圧はH₂発生のそれに比べてかなり大きく、アルカリ中でE゜（O₂/OH-）よりもやや貴にあるNiOOHやAgOが活物質として使用できるのは、このためである。 しかし、酸性中のPbO₂はO₂発生の過電圧が特に大きいものの一つとして知られており、このような極めて貴な電位にあってもPbO₂自体の安定性は確保されている。 このように鉛電池はPbO₂のO₂発生過電圧の大きさの双方の効果が加わって、水溶液系の電池としては異例ともいうほど高い電圧を保持できる。このような活物質の組合せは、 今のところ他にない。鉛電池は100年以上の歴史を持つが、今なお二次電池の主役の座を占めている理由がここにある。\nニッケル・カドミウム電池もユニークな活物質の組み合わせをとっている。Ecellを大きくするという観点からすれば、負極活物質として亜鉛を用いる方が良さそうにも思える。 しかし、亜鉛負極の二次電池化は極めて困難とされている。その理由として、充電時における亜鉛の析出形態が樹枝状（デンドライト）形態をとり、内部短絡や亜鉛結晶の剥離を生じて、 充放電サイクル数を大きくできないことが挙げられている。Zn(Ⅱ)は濃厚アルカリ中でオキシアニオン（Zn(OH)₄2-, ZnO₂2-）として溶出するところに問題がある。\nEcellは約1.3Vで鉛電池のそれよりははるかに低いが、鉛電池よりも長寿命で信頼性が高い。それは ⅰ）鉛電池のように電解質イオン（SO₄2-）が反応に関与しないこと、 ⅱ）電池式から明らかなように充放電に際して水の生成（充電時）と消滅（放電時）しか起こらないこと、 ⅲ）後に述べるように過充電時のガス発生（H₂とO₂）を抑える巧妙な方策がとられていて、メインテナンスフリーまたは完全密封化が可能なことなどによる。\n4.1 金属材料の安定性　―腐食の平衡論―\nの反応の平衡電位は Nernst 式から次式となる。\n例えば、Zn2+の活量aZn2+がその濃度と等しく10-6mol/lであったとき、Ea=-0.939Vとなり、電位がこれよりも高くなるとZn2+の濃度が増加する。すなわちZnの溶解が起こる。(4.2a)は電位-pH図(potential-pH diagram)(図4.1)で直線a で表わされ、この直線より上ではZn2+が、下ではZnが安定であることを示している。\nZn/Zn(OH)2は、Zn(OH) 2とH2Oのμ°がそれぞれ-553.6および-237.2kJ/molであり、Zn(OH) 2は固相として存在するためその活量aZn(OH) 2=1と考えれば\nとなり、平衡電位はpHに依存する。(4.1b)の反応は平衡電位Ebより高い電位では左向きに、低い電位では右向きに進行する。すなわち、図4.1の直線b より高い電位ではZn(OH) 2が、低い電位では Zn が安定な領域である。 Zn2+ /Zn(OH) 2の平衡反応は\nの沈殿平衡反応であり、電子の授受が無いため電位に依存しない。Zn(OH) 2の溶解度積Ks=aZn2+・a2H+=1.80 × 10-14、Kw= aH+・aOH-/aH2O=10-14を用いれば、この反応の平衡定数Kcは\nとなり、pHの変化で溶解するZn²+の濃度が増減することを示している。例えば azn2+ = 10-6を基準として、pH=9.13 (図4.1の直線c)より低pH では Zn(OH) 2の溶解度が増加して、(4.1c)の反応が右に進み、これより高 pHでは左に進むことを示している。いいかえれば、Zn2+では低 pH 側で、Zn(OH)2は高 pH 側で安定であることを示している。以上のことから、図4.1の実線で区切られた3つの領域A、B、Cはそれぞれ、Zn、Zn(OH) 2、Zn2+安定領域であるといえる。Aの領域は金属Znで腐食が起こらないことから不活性態 (immunity)あるいは不感域と呼ばれ、Cの領域は Zn2+として溶解が起こることから腐食域と呼ばれる。一方、Bの領域はZn(OH)2が安定で、Znの酸化は進行するが、金属表面を酸化物あるいは水酸化物が覆いつくしてしまうと、その後の酸化物の成長は極端に遅くなるため、実質的に腐食反応が停止したのと同じになる。このような状態を不働態(passivity)と呼び、腐食が進行しない領域と考えることができる。図4.1では低pH側だけについて示したが、アルカリ性ではZn(OH)2がZnO22-として溶解し、その溶解度が増加するため再び腐食域が現われる。\n図4.1には亜鉛の安定性ばかりでなく、水の安定領域も示してある。図中の破線①は次に示す水素発生の反応の平衡電位(水素分圧 PH２=l atm)である。\nすなわち、直線①以下では水素分圧が1atm 以上になり水素発生が起こることを示している。一方、破線②は次の反応の平衡電位(酸素分圧PO２=l atm)であり\n腐食するか、あるいは不感態、不働態として安定に存在し得るかは、電位-pH図によっておおまかな判定が可能である。例えば、pH5.0の環境におかれた鉄の電位が-0.20V であったとする。この状態は鉄の電位-pH図 (図4.2) において腐食域にあるが、水素発生型の腐食は起こらず、溶液中の酸素が還元される酸素消費型の腐食が起こることがわかる。また、腐食を防止するためには、酸化剤である酸素を除去することのほか、図中の矢印で示された3つの方法が考えられる。➀は環境のpHを高くし不働態にする方法、②は外部から電圧をかけカソード分極して不感態にする方法(カソード防食法, cathodic protection)、そして③は同様にアノード分極して不働態にする方法(アノード防食法, anodic protection)である。\n(H. E. Townsend, Jr.3 Corros. Sci., 10,434(1970)より)\n4.1.2 ガルバニ系列(Galvanic series)\n純粋な金属とその金属イオンの水溶液における標準電極電位は、その金属に特有な値であり、標準生成自由エネルギーから計算される。表4.1はいくつかの金属について、電位が貴(noble)な順に並べたもので、金属のイオン化系列と逆順になっている。この表で上にあるほど水溶液中で安定であり、下にいくほど不安定であるといえる。また、電池の章で述べられているように、この表から2組の可逆系を選び電気化学的に接続すると、電池が構成され、卑(less noble) な金属の溶解と貴な金属の析出が起こる。\n(標準水素電極 (NHE) 電位基準、25℃)\n金属の防食を実質的に停止または軽減するために、電流により被防食材の電位を変化させる方法が電気防食法である。4.1.1で述べたように、電位を卑方向の不感態まで移動させるものをカソード防食法(cathodic protection)、貴方向の不働態域にするものをアノード防食法(anodic protection)と呼ぶ。後者は材料・環境ともに限定されるため、電気防食法はカソード防食法だけをさすことが多い。\n防食のアノード反応(金属の溶解)とカソード反応(水素イオン、酸素、酸化剤などの還元)の電流の電位依存性はそれぞれ図4.16のJa、Jcで表される。自然腐食状態では、Ja＝|Jc|＝Jcorとなる腐食電位Ecorを示すが、外部から電流Jex＝J`a-|J’a|を与えると電位はE’となり、金属の溶解速度(電流)はJcorまで減少する。環境中に実質的に存在する濃度(例えば10-6 mol/dm3)の金属イオンを平衡する電位Eoaにまで分極すると見かけ上Ja＝0となり腐食が停止したことになる。このとき流れるカソード電流Jcが外部から与える防食電流(protection current)Jpro、電位が防食電位(protection potential)Eproとなる。この例で示したようにアノード電極にグラファイト、酸化鉄あるいは白金などのほとんど消耗しない電極を使い、商用交流の整流出力や太陽電池などにより電流・電位を印加するのを外部電源(impressed current)方式によるカソード防食と呼ぶ。この方式では、過大な防食電流を与えると大量の水素ガスが発生するために、材料に水素が吸収されて脆性破壊(水素脆性)が起こったり、塗装の劣化・剥離が起きることがある。 一方自動車等に最近使用料が増加している亜鉛めっき鋼板のように、二種類の金属電池作用を利用したものが犠牲アノード(sacrificial anode)方式である。亜鉛メッキ鋼板については、イオン化傾向の差による定性的な説明がなされている。しあしここでは分極曲線を用いた定量的な説明を考えてみよう。 弱酸性溶液で鉄を亜鉛により防食する例を、図4.17に示した。図で細い実線はZnとFeのアノード溶解電流、JcZn、JcFeはZnとFeを電気的に接続した場合の分極曲線はそれぞれのアノード、カソード電流の和となる。(Ja＝JaZn＋JaFe、Jc＝JcZn＋JcFe、図中の太い破線)。電気的に接続されたZnとFeを外部から分極した場合は、Jex＝Ja-|Jc|(太い実線)が測定される分極曲線となる。自然の状態では合成されたアノード、カソード電流の等しい点、Ja＝|Jc|の好転が腐食電位Ecorとなり、全体の腐食電流はJcor＝J'Fe+J'Znとなる。すなわち、FeはEcor.FeからE'corにカソード分極され、Fe単体での腐食電流Jcor.FeからJ’Feまで電流が減少しており、ZnでようかいでんりゅうがJcor.ZnからJ'Znまで増加している。Znが犠牲になることで鉄の溶解を防止したことになる。腐食のアノード反応に関してはFeが抑制されZnで加速されているが、カソード反応からみたときにはFe上でのカソード反応が加速され、Zn上では抑制されていることになる。実際、酸性溶液中にZnとFe板を浸漬し発生する水素ガス量に注目しながら両金属を接触させると、Fe上でガスの発生発生速度が増するのが確認される。防食のための犠牲陽極には、亜鉛の他マグネシウム、アルミニウム等の卑な金属またはその合金が使用されている。\n電気分解を行う装置を電解槽(electrolytic cell)あるいは高温溶融塩では電解炉という。基本的にはアノード(電解プロセスでは陽極)、カソード(陰極)の二種類の電極、電解質、隔膜の4つの要素から成り立っている。このうちも隔膜は無い場合もあるが二 種の電極、電解質は必ず必要であるアノードでは脱電子反応すなわち酸化反応が、カソードでは脱電子反応すなわち還元反応が起こる。電解質中には反応に関与する物質がイオンまたは分子の形で存在しており、原料の供給、製品の輸送の役割も果たす。隔膜はアノード生成物、カソード生成物の分離のために必要に応じて利用されている。表5.2にはこれらの様式を分類して示す。\n電解質としては酸またはアルカリといった水溶液が最も多く利用されている、また水溶液あるいは常温で固体の塩を高温で融解させた溶融塩を用いるのは水溶液中では不可能な、例えば酸素発生より貴な電位の反応、あるいは水素発生より卑な電位の反応を行わせる際に用いられる。固体電解質とは固体の状態で、イオン伝導を有する物質 をいい、1,000℃付近の高温でのO2-イオン導電体のジルコニア(ZrO2)、H+イオン導電体の高分子固体電解質(SPE)などがある。これらは電解質であるとともに隔膜の機能も有しており、これからの電解プロセスへの応用が期待されている。ろ隔膜では基本的にアノード液とカソード液はつながっているが、この膜を用いることにより両者の混合をある程度防ぐことができる。密隔膜ではアノード液とカソード液は完全に分離されており、膜中はイオ ンが選択的に通過する。\n電解槽中で反応は電極と電解質の界面で起こるので、反応速度(生産量)は電極面積に比例する。多孔性電極を用いて電極面積自体を大きくする方法もあるが、通常は電解槽を積み重ねて工場の単位面積当りの反応面積を拡大する方 法が用いられている。 水溶液を用いる電解においてはこの電解槽の電極接続方法に単極式と復極式の二種があり、それぞれ単極式電極(monopolar electrode)、複極式電極(bipolar electrode)と呼ばれるが、図5.1にこの接続様式を示す。単極式は低電圧、大電流の様式であり、電解槽電圧は単槽電圧に等しいが電極 に電気を供給する導体(ブスバー)が多量に必要となり、ことでの電圧のオーム損が大きい。複極式では一つの電極が片側がアノード、反対側がカソード と二つの役を担っており、槽電圧は単槽電圧 X槽数となるので単極式に比べて大電圧、小電流の様式である。ここでは槽間の接続ブスバーは不必要でそのオーム損は小さくなるが液を通しての短絡電流を防ぐなどの工夫が必要となる。\n電気分解に必要な電気エネルギーは(電圧)×(電気量)の積の形で表わされる。 理論的な最小電圧は物質の持つ化学エネルギー値から計算される。理論分解電圧に等 しい。電気量に関してはファラデーの法則により理論的に定まる。いま総ての電流 が製品Jの製造にだけ使われたとして、生成した製品の重量 wj。、jの式量Mj、nj。 をjのモル数、νjを化学量論係数、nを反応に関与する電子数、Fをファラデー定 数、qを通過した電気量とすると次式が成り立つ。\nd wj。=Mjtnj。=(νjMj/nF)dq (5.1)\nここではQ0は反応種と反応式が決まれば定数となり、理論電気量と呼ばれる。実 用単位としてkAht-1または Ahkg-1で表わされることが多い。電解に必要な電気量 もこれを下回ることはできない。表5.3には無機工業電解で生産されている物質の いくつかとその理論電気量を示す。 実際の操業では理論値で稼働することはない。まず電気量について示すと、(実 際に得られた目的の製品の量wj)/(流れた電気量から計算される製品の理論生産量 wj。)を電流効率εFと呼んでおり、単位重量を得るのに実際に流れた電気量Qと理論電気量Q0との比になる。\n銀 107.88 248 1 aq AgNO3+Cu(NO3)2 粗Ag → 精製Ag\nアルミニウム 26.96 22980 3 aq AlF3・3NaF(1,000C) 2Al20+3C=4Al+3CO2\n金 197.0 408 3 aq HAuCl4+HCI 粗Au→ 精製Au\nビスマス 209.00 385 3 aq BiCl3+HCI 粗Bi → 精製Bi\nカルシウム 40.08 1338 2 f CaCl3 (800C°) CaCl2=Ca+Cl2\nカドミウム 112.41 477 2 aq CdSO4+H2SO4 2CdS04+2H20=2Cd+2H2SO4+O2\n塩素 70.91 755 2 aq NaCI(D) 2NaCI+H2O=2NaOH+Cl2 + H2\nクロム 52.01 1546 3 aq Cr2(SO4)3+(NH4)2SO4(D) 2Cr2(SO4)3 + 6H2O=2Cr+6H2SO4+2CrO2,\nクロム酸 100.01 803 3 aq Cr2(SO4)3 Cr2(SO4)3+6H20=2CrO3+3H2 +3H2SO\n銅 63.54 844 3 aq CuSO4+H2SO4 粗Cu→ 精製Cu\n銅 63.54 422 2 aq CuCl+NaCl 粗Cu→ 精製Cu\nフッ素 38.00 1410 2 f KF・HF (1000C°) 2HF=2H2+2F2\n鉄 55.85 960 2 aq (NH4)2SO4> FeSO4\nガリウム 69.72 1153 3 aq Ga(OH)3+NaOH 4Ga(OH)3=4Ga+302+6H20\n水素 2.016 26587 2 aq KOH 2H2O=2H2+O2\nインジウム 114.82 700 3 aq InCl3 +NaCl 2InCl3=2In+ 3Cl23\nリチウム 6.94 3862 1 f LiCI+KCI (450C°) 2LiCl2=2Li+ Cl2\nマグネシウム 24.32 2204 2 f MgCl2 +CaCl2+ NaCI (700C°) MgCl2=Mg+Cl2\nマンガン 54.94 976 2 aq MnS04+(NH4)2SO4 2MnSO4+2H2O=MnO4+2H2SO4+02\n二酸化マンガン 86.94 617 2 aq MnSO4 MnSO4+2H2O=MnO2+H2SO4+H2\nナトリウム 22.99 1166 1 f NaCl+CaCl2 (560C°) 2NaCI=2Na+Cl2\n塩素酸ソーダ 106.45 1510 6 aq NaCl NaCl+ 3H2O=NaClO3+3H2\n過塩素酸ソーダ 12.45 438 2 aq NaClO3 NaClO3+H2O=Naciou +H2+ Cl2\n水酸化ナトリウム 40.0 670 1 aq NaCl+NaOH(D) NaCl+H2O=2NaOH+H2+Cl2\n過硫酸アンモニウム 228.21 235 2 aq NH4HSO4 2NH4HSO4=(NH44)HS2O8+H2\nニッケル 58.71 913 2 aq NiSO4+H3BO4+NaCl Ni2S3+3S\n鉛 259 2 aq PbSiF4+H3SiF4 粗Pb → 精製Pb\nスズ 118.70 903 4 aq NaOH+Na2SnO3 粗Sn → 精製Sn\n亜鉛 65.38 820 2 aq ZnSO4+H2SO4 2ZnSO4+2H2O=2Zn+2+H2SO4+O2\nこの電流効率(current efficiency)の低下の原因は主に次の4つである。 i) 副反応の存在:食塩電解のアノードでの酸素発生反応がその例であり、電極触 媒の改良により改善できる。 ii) 不純物による電解電流の存在:銅の電解採取の際、電解液中に Fe3+/Fe2+ のレドックス対が不純物として存在し、アノードで酸化生成した Fe3+ がカソードで Fe2+にもどるサイクルを繰り返すので電流の損失となる。 iii) 電流の漏えい、短絡:電極以外の所で電流の出入りがあったり、電極の変形、 金属電解の際の樹枝状析出物による電極の短絡により電流効率は低下する。 iv) 生成物の分解あるいは再酸化:アルミニウム電解では生成したアルミニウムが CO2により再酸化されて電流効率が低下する。 次に電圧(cell voltage) について考えてみる。いま電流Iが流れている状態で 測定したアノード、カソードの電極電位をそれぞれEa、Ecとすると電解槽の全電圧 Vtは次式で表わされる。\nここで、RLは電極から電源までの導体抵抗、RSは電解質のオーム抵抗、 RDは隔膜に 起因する抵抗である。電解槽の反応面積の特性値を A*(これは必ずしも実際の面積 とは一致しない。)を用いて電流密度 J(=I/A*) で書き換えると次式になる。\nここで、β=RA*である。さらに平衡電位(equilibrium potential) Eと過電圧 (overpotential)を用いると\n(Ea。-Ec。) は理論分解電圧 (theoretical decomposition voltage)Edと呼ばれ、これ 以下に電圧を切り下げることはできない。また目的の電解反応のギブスの自由エネ ルギー変化ΔG。 と次のような関係がある。\nVc/Vtは電圧効率(voltage efficiency) εvと呼ばれることもある。この効率を上げ るためには過電圧力、並びに各抵抗成分を減らすことが必要である。電流密度Jを 減らすことは、成分だけでなく過電圧も切り下げるので、効果は大きいが製品の生 産量が減る。槽温度の上昇は過電圧だけでなく、BS、Bbの低下に結びつくが、材料 の劣化の問題が深刻になる。良好な電極触媒の開発はりの切り下げに効果が大きい。 製品単位重量を生産するのに要する電気エネルギーを電力原単位(powerconsumption) W といい、次式で表わされる。\nまた、理論電解エネルギー W0(=Ed×Q0)との比をエネルギー効率εw と呼ぶ。\n理論電気量(kA・h/t) 2980 670 844 820\n理論分解電圧(V) 1.17 2.2 0.1mV 2.0\n理論電解電力(kW・h/t) 3490 1470 0.084 1640\nアノード電流密度(A/m(2) 8000 3000 220 450\n単槽電圧(V) 4.0 3.15 0.31 3.3\n電気量原単位(kA・h/t) 3350 700 920 910\n電解電力(kW・h/t) 13400 2200 284 3000\n電流効率(%) 90 96 97 90\n電圧効率(%) 29 70 3.2×10-4 61\nエネルギー効率(%) 26 67 3.2×10-4 -55\nアノード反応　2OH⁻→1/2O₂+H₂O+2e (5.11)\nカソード反応　2H₂O+2e→H₂+2OH⁻ (5.12)\n全反応　H₂O→H₂+1/2O₂ (5.13)\n表 5.5 水電解槽の例\n単極 複極 複極 複極 複極\n常圧 常圧 常圧 常圧 30\n70 80 80 80 90\n28 25 25 29 25\n1,340 2,000 1,750 1,500 2,000\n1.90 2.04 1.75 1.90 1.86\n>99.9 >99.9 >98 98.5 98.75\n4.9 4.9 4.9 4.6 4.5\n得られた水素を燃焼させる時に発生する熱量（ΔH）を投入した電気エネルギーで除した値は水電解のエネルギー変換効率（enegry conversion effciency）という。この値は現状では70～80％である。より効率の高い電解槽も開発中である。高温・高圧水電解法は高圧にして水の沸騰を防いで高温での水電解を行う。理論分解電圧、電極反応抵抗、液抵抗が下がり、さらに生成ガスの圧縮の仕事が軽減されるという利点を有するが、構造材料に問題が多い。アルカリ水溶液の代わりに電解質として水素イオン導電体である高分子固体電解質（solid polymer electrolyte,SPE）を用いた新電解法はSPE電解と呼ばれる。これはSPE膜上に直接電極をつけるので、コンパクトな槽構造となり、高電流密度での操作が可能となる。小型のものは商品化されている。\n食塩水を電解すると、塩素ガス、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）、それに水素が得られる。 これは工業的に食塩電解、ソーダ電解、あるいは塩素・アルカリ電解と呼ばれる。 食塩電解は基幹産業として重要な位置にあり、電気エネルギーの消費量も 我国では電解工業の中で最も大きい。 食塩電解プロセスとしては、後述する通り、隔膜法、水銀法、およびイオン交換膜法の３つがあるが、 このうち水銀法は我国においては水銀の環境の影響を考慮して1986年をもって廃止された。※\n原鉱石を必要に応じて予備処理を行ってから、硫酸などの適当な溶媒を用いて目的金属を抽出し、不純物を分離、精製したものを電解浴に入れ、電気分解を行い、カソード上に目的金属を析出させ、採取することを電解採取という。技術的には目的金属よりイオン化傾向が小さいか、ほとんど同程度の金属イオンはなるべく浄化して分離する必要がある。これらが溶液中に残存しているとカソードに析出し、製品の純度を低くする。 工業的なプロセスでは電解質は水溶液か溶融塩に限られる。後者については別項で取り扱うので、ここでは水溶液電解についてのみ示す。我国では亜鉛、カドミウム、ニッケル、コバルト、マンガン、クロムが主な製品であるが、なかでも亜鉛の 規模が大きい。 亜鉛は黄銅などの台金材料、ダイカスト材料、マンガン乾電池の負極材料としても使用されているが、最も大きい用途にトタン板で代表される鉄鋼の防食被覆がある。これは亜鉛の表面に耐食性のある塩基性被膜を生じ易いこと、亜鉛のイオン化傾向が鉄より大きいことを利用したものである。 この亜鉛をつくる方法には乾式法と湿式法がある。原料の亜鉛鉱石は硫化亜鉛 (ZnS)が主成分である。いずれの場合も鉱石を焙焼により空気酸化して酸化亜鉛とする。\n電解液 ZnSO₄+H₂SO₄ CoSO₄+H₂SO₄ MnSO₄+(NH₄)₂SO₄+H₂O NH₄Cr(SO₄)₂+H₂SO₄\n温度 40 55 35～40 53\n槽電流 42 10～16 7.5 16\n電流密度 80～480 125～200 270 750\n単槽電圧 3.3 3.5 4.7 4.2\n電流効率 90 83 60～63 45\n電解電力 3000 4200 8000 16500\nその他 - - 隔膜あり 隔膜あり\n乾式製錬で得られた粗金属を鋳込んだアノードを用い、目的金属と同一の金属塩を含む浴を電解液として電解し、カソード上に純度の高い金属を析出させる方法を電解精製という。 図5.6には銅を例とした電解精製の原理図を示す。電極の間に大きな電位差を与えなければ、原料のアノードに含まれる不純物のうち、その溶解電位が目的金属より貴(イオン化傾向が小)なものは溶解せずに アノード上に残るか沈殿物(アノードスライム)となる。このスライムの中には金、銀、白金といった効果な貴金属が含まれており、別行程で回収される。目的金属より卑な電位(イオン化傾向が大)の不純物は溶出するが、 カソードには析出せず、溶液中に残る。目的金属と溶解電位が近いものは分離が困難となるので、予め分離しておく。工業的には銅が代表的で生産量も多い。その他、水溶液電解でスズ、銀、白金などの貴金属、ニッケル、鉄、鉛、アンチモン、スズ、ビスマスなどで行われている。 溶融塩を電解質として用いたものでは三層電解法によるアルミニウムが実用化しているほか、プルトニウム、鉛、ウランなどについても考えられている。\n電解液 CuSO₄+H₂SO₄ PbSiF₆+H₂SiF₄ AgNO₃+HNO₃ HAuCl₄+HCl NiSO₄+H₃BO₃+NaCl\n温度 60 常温 常温 50～90 60\n電流密度 220 147 314\n単槽電圧 0.31 0.46 1.7\nAC 3 1.9\n電波効率 97 93 93 95～99 93\n電解電力 284 180 500 300～400 1900\n溶融塩とは常温で固体の塩を高温にして、融解させたものをいうが、イオン結晶をなす塩は融解してイオン伝導性を示し、電気化学システムの電解質となる。塩の種類により室温より1200℃の範囲で用いられるが、塩の分解電圧、蒸気圧が安定性 を評価する上で重要となる。ここでは水を使用しないのでフッ素発生のような酸素発生より貴な反応、アルミニウム還元の様な水素発生より卑な反応を起こすことができる。溶融塩電解は高温のシステムが可能で電解質の電導度が上昇するので、反 応が容易に進み、電極触媒に対する負担が小さいという利点がある。反面、高温では装置材料にかなりの制約が課されるといった欠点もある。工業電解とし は水溶液電解では製造不可能な金属の製造を中心に利用されている。リチウム、アルカリ金属、マグネシウム、カルシウムのアルカリ土類金属、アルミニウム、希土類金属、フッ素などが溶融塩電解で得られる代表的なものである。表5.9にはこれら溶融塩電解の主要なプロセスの諸元の例を示す。金属は液体の状態で生成させ、カソードとして利用したり、取り出しを容易にすることが多い。したがって浴の温度は金属の融点以上となり、それに適した塩が選ばれる。具体的にはハロゲン化物が多く用いられる。\n原料 LiCl HF NaCl MgCl₂ Al₂O₃ CaCl₂ MmO\n電解浴 LiCl-KCl KF-HF NaCl-CaCl₂ MgCl₂-NaCl-CaCl₂ Na₃AlF₆-AlF₃-CaF₂ -CaCl2 MmF₃=LiF-BaF₂\nアノード材料 炭素 炭素 黒鉛 黒鉛 炭素 黒鉛 黒鉛\nカソード材料 鋼 鋼 鋼 Mg(鋼) Al(炭素) 鋼 Mm\n温度 450 85 590 700 970 800 900\n槽電流 1.4 5 38 100 200 1.4 10\n単槽電圧 6.8 10 6.9 6 4.0 25 10\n電流効率 80 93 83 80 90 50 85\n電解電力 36 16 10.6 17 13.4 67 11\nその他 隔膜あり 隔膜あり 隔膜あり - - - -\nアノード反応　3C+6O₂-→3CO₂+12e　(5.26)\nカソード反応　4Al³+ +12e→4Al　(5.27)\n全反応　2Al₂O₃+3C→4Al+3CO₂　(5.28)\nアノードに炭素、カソードには生成したアルミニウムを利用するが、アノードの炭素が電気化学的に消費されながら反応は進む。理論的にはアルミニウム1tにつき330kgの炭素が必要だが、実際には400～450kg消費される。 この定量的に消費される炭素の補給方法に二通りある。プリベーク(既焼成)式では別な炉で炭素電極を焼成している。ゼーダベルグ(自焼成)式では電解炉に直接炭材を補給し、炉から放出される熱を利用して焼成する。 図5.8にはこれらの電解炉の構造を示す。\nイオン交換膜(ion exchange membrane)とは、イオンに解離する官能基を持っている高分子の膜のことをいい、イオンの選択透過性を有することが多い。フッ素系の膜を利用したイオン交換膜食塩電解については前に示した通りである。\n表 5.10 イオン交換膜の応用\n塩の濃縮 海水からの 食塩製造\n2CH3COO- → C2H6+2CO2+2e　（5.29）\nこの反応はカルボン酸塩の溶液を電解すると、アノードでアセタートイオンが酸化され、炭化水素と二酸化炭素が生成するものである。このような反応は電気化学的酸化によって引き起こされる独特なものである。コルベ反応は電解条件により生成物が著しく異なる。酢酸水溶液中で白金電極を用いると、コルベ反応の電流効率は100%である。しかし、パラジウムアノード上では電位が低い（1.2 ∼ 1.6V vs.SCE）とホルムアルデヒドが生成する。氷酢酸中で白金、パラジウム、二酸化鉛電極を用いればほぼコルベ反応だけが進行するが、黒鉛電極上では酢酸メチルが生成する。\n2CH2=CHCN+2H++2e → NC(CH2)4CN　（5.30）\nこれはアクリロニトリルに対する溶解度の大きい硫酸テトラエチルアンモニウム［(C2H5)4N］2SO4 などを支持電解質として使用し、pHを7.5 ∼ 9.5に調整して電解を行う。カソードで二量化が起こり、アノードでは酸素発生反応が起こる。従来は陽イオン交換膜を用いて、カソード生成物がアノード室へ混入するのを防いでいたが、近年には無隔膜の方式も開発された。\n電解プロセスでは熱のみの化学反応では容易に起こらない反応を起こすことができる。そのため、いくつかの無機化合物の製造に適用されており、狭い意味で電解酸化（electrolytic oxidation）、電解還元（electrolytic reduction）と呼ばれている。表5.11には電解により作られる無機化合物のいくつかを示す。すなわち、電解法の特徴を生かした過酸化物の製造にその例が多い。\n温度（ ℃ ）\n塩素酸ナトリウム NaClO3 は食塩の無隔膜電解により作られる。食塩電解により生成した塩素と水酸化ナトリウムが溶液中で反応して、塩素酸ナトリウムが生成する。次亜塩素酸の解離定数の値を考慮し、pH=7 の中性付近で行われる。\n電解反応　6NaCl+6H2 ⇄ 3Cl2+6NaOH+3H2　（5.31）\n溶液内反応　3Cl2+6NaOH ⇄ NaClO3+5NaCl+3H2O　（5.32）\n全反応　NaCl+3H2O ⇄ NaClO3+3H2　（5.33）\n2(NH4)HSO4 ⇄ (NH4)2S2O8+H2　（5.34）\nMnSO4+2H2O ⇄ MnO2+H2SO4+H2　（5.35）\n電気めっき (イ)装飾　(ロ)耐食　(ハ)耐摩耗　(二)機能\n無電解めっき (イ)装飾　(二)機能\n気相めっき (ロ)耐食　(ハ)耐摩耗　(ハ)機能\nアノード酸化 化成 (イ)装飾　(ロ)耐食　(ハ)耐摩耗　(二)機能\n電解研磨 (イ)装飾　(ロ)耐食　(二)機能\n化学処理 (イ)装飾 (イ)装飾品(カラーステンレス)\n泳動電着 (イ)装飾　(ロ)耐食　(二)機能\n浸炭、窒化、浸透 (ロ)耐食　(ハ)耐摩耗 (ロ)+(ハ)耐食・耐摩耗品(工具)\n電鋳 (イ)装飾 (二)機能\nめっきといえば、あたかも装飾のみ用いられているような印象を与えるが、耐食・耐摩耗性強化のために、数多く用いられている。一方、基板を反応させて上に耐摩耗性 が高く、しかも耐食性も高い金属の窒化物・炭化物等をコー ティングする方法は気相めっきと呼ばれているが、電気めっき、無電解めっきと合わせ、この部類に入れることにする。\n気相めっき 気相めっきは、一般にはCVD*(Chemical Vapor Deposition:化学蒸着法)を意味し、TiC、TiN膜形成など、特に耐摩耗性、耐食性を目的としたコーティング技術として発展してきた。しかし、近年半導体用技術として飛躍的発展を遂げ、さらに、減圧下でグロー放電させてプラズマを発生させ、より低温で基板上に膜を形成させるプラズマCVD法、エキシマレーザー等による光照射下で原料ガス分室を励起・分解させ、より低温でより精密な膜を形成させる光CVD法など、種々な新膜形成法が発展してきているが、ここでは、耐摩耗性・耐食性という面から、TiCおよびTiNのCVDをとり上げるにとどめる。\n一方、 摩耗性を中心としためっきに、たとえばNiをマトリックスとして、その中に硬度の高いSiCを分散させるNiSiC複合めっき(composite coating)(分散めっき)や、さらに少量のPを含むNiP-SiC複合めっきがあるが、特に後者は、自動車用エンジンシリンダーの内面のめっき、およびピストン上へのめっきとして実用化されている。\n6.2.2でも述べたが、Alのポーラス被膜では約200μmの膜厚のものも得られ、硬くて耐摩耗性が大きく、また緻密で密着性、絶縁性に優れている。さら着色も容易であり、熱水と反応させる封孔処理(sealing treatment)(図6.8)によって孔をふさぐことにより、皮膜の退色を抑え、耐食性・耐候性を大幅に改善することができる。 Alアノード酸化皮膜の機能および応用は表6.12のようで、耐食性・耐候性のみにとどまらず、幅広い応用が可能である。\n塗装の防食機能は、外界の腐食性物質と素材との接触を阻止する遮断機能と、防 食顔料やインヒビター(inhibitor)による腐食反応抑制機能にある。遮断機能では、全際と塗装素材との相互作用に大きく依存する湿潤接着が重要である。そこで、塗膜下の腐食の進行を図6.9に示すような三段階で考えた場合、①Step1は湿潤接着力の強化で、②Step2は塗膜の透過性を抑えることで、③Step3は防さび上顔料やインヒビター(腐食抑制剤)を添加することで、それぞれ抑制することができる。すなわち、これらの機能を塗料(塗装)に持たせれば耐食性は十分といえるわけで、①、②は下地塗装に、③はいわゆる塗装に機能させている。後者については、6.2.3で述べたので、ここでは自動車ボディーの塗装の下地処理として行われる電着塗装(electrodeposition coating)について述べる。\n電着塗装 本法は、電着浴内に浸した被塗物と対極とのあいだに電圧をかけると、水の電気分解によって電極近傍の界面pHが急変し、そのため塗料粒子が凝縮・付着する特質を利用する塗装技術である。塗料は高分子電解質で、その電荷の正負に従ってカソードあるいはアノードに電着するので、それぞれカチオン電着塗装あるいはアニオン電着塗装と呼ばれる。塗料が電着した部分は皮膜抵抗となって分極増大して電着しにくくなるため、電着は未塗装部分に順次移動して、つきまして性が非常に良くなるとともに、皮膜内では電気浸透が発生して内部の水を移動して脱水を行結果、被装物全体が緻密で均一な塗膜で覆われることになる。アニオン電着では、被装物をアノード分極するため素地金属の溶出を招く。そのため、防食基準の厳しい自動車の車体の塗装では、ほとんどカチオン電着塗装が用いられている。カチオン電着塗装では、エポキシウレ タン、アクリルウレタンなどポリアミン樹脂を低級有機酸で部分的に中和・解膠した塗料を使用している。通常、印加電圧150>400V、温度25～30℃、膜厚20～25μmの場合、2～ 3分で塗装が終了する。電着塗装過程は表6.13ようにまとめられる。\n浸炭処理 刀の作製は言うに及ばず、後述の窒化処理とともに、表面硬化法として古くから 有用いられてきた手法であるが、近年米国よりガス浸炭(gas carburization)法が導入されるに及び、急激な発展を遂げてきた。その1つに、真空浸炭法がある。これは、1050℃の高温かつ減圧下において、CH4等の炭化水素を添加した雰囲気で浸炭を行う方法である。肉厚の差による浸炭の差異が少ないことや、処理時間が短いことなどの特徴がある。さらにイオン浸炭法においては、処理時間がより短縮され、浸炭層の制御が容易で、表面は清浄で輝性を保ち、その上省エネル ギー・無公害化が達成されているなど、一段と進歩した。この方法では、炭化水素ガスの減圧雰囲気(数 Torr)中で被処理材を加熱すると同時に、被処理材(負極)と放電用電極(正極)の間に直流高電圧を印加してグロー放電を起こさせ、このときに発生する炭素イオンを被処理材表面に注入させて浸炭を行う。\n窒化処理 この窒化(nitriding)処理法も、西ドイツより塩浴軟窒化法(タフ トライド法)が導入されて以降、急激な発展を遂げた。NH3に少量の酸素あるいは空気を添加した雰囲気中で鋼の処理を行う酸窒化処理法や、耐摩耗性、耐焼きつき性の改善に、表面に生成された硫化物の存在が効果的であることを考慮した、窒化性塩浴にKCNSやK2S等を少量添加した浴中で、570℃前後で鋼を処理する浸炭窒化処理法などがある。これらの効果は、表6.14を見れば明らかである。\n半導体上pn接合、絶緑膜金属を組み合わせて、トランジスクギダイオードなどの素子を作製し、目的にかなった回路を作っていくのがJICのプロセス技術である。この製造法を可能した基本的な技術は、Siへの不純物拡敵技術とプレーナー技術である。プレーナー技術はSi表面上にSiO2を形成しフォトリソグラフィー投術を利用して不必要な部分のSiO2を取り除いて、不純物の拡散を行い、さらにこの工程を繰り返して、デバイスを構成する方 法で ある。次に各々の素子間の分離、起線などが行われ、1つのICができ上がる。したがって、1つのデバイスを作製するに は、Ⅰ)リソグラフィー、Ⅱ)エッチング、 Ⅲ)拡散、Ⅳ)成膜の各技術が必要となり、これらの技術が総合的に利用されることにより、ICデバイスが実現するわけである。ここで、具体的にプロセスを理解するために以下にベイボーラICとnMOS-IC作製プロセスを概略する。\nターンマスクの密光、フォトレジストの 現像、現像されたフォトレジストをマスキング材として不用要な部分のSiO2を エッチング、除去する(a)。 これら一連の工程を フォトリソグラフィー と呼ぶ。Siが出ている表面にn型不純物を高濃度に拡散させ、n+領域層を形成する(a)。 次にSi02膜を除去してCVD法によりn型エビタキシャル剛を形成する(b)。 前回と同様に表面にSiO2膜を作りフォトリソグラフィーにより不用要部分を取り除き、高濃度のホウ素を分離拡散しp+領域層を形成する(c)。 この p+層により形成されたp-n接合で各素子の電気的絶縁が行われる。現在では素子の集積化が進んだICには、次節に述べるMOS-Cと同様に誘電体(絶縁眉)分離法が用いられている。次に同様なフォトエッチングとp型不純物の選択拡散により、CVDによるn層中にp層を形成する(d)。 これはトランジスタのベース部分になる。さらに、同様なプロセスでコレクター部のオーミック 接触をとるためn+コレク ター電極を作る(d)。 同様にして選択拡散(PまたはAsをドープ)によりエミッター部のn+領域を形成する(e)。 表面にSiO2を形成し、フォトリソグラフィーで電極用コンタクトホールをあける(f)。 実際にはPSG(リンケイ酸ガラス膜)、あるいはSiO2とPSGの複合膜が主に用いちられている。さらにAlを約1ηm真空蒸着し、配線部分以外はフォトエッチングで除去する(f)。 最後にCVD法によりフォトリソグラフィーで約1ηmのPSGの保護膜を形成し、Al配線を行う部分フォトリソグラフィーで露出させ、ウェハ工程が終了する。\n図 7.9 nMOS-ICの製造プロセス\n図7.9にnMOS-ICの製造プロセスを示す。不純物としてホウ素を拡散したp型Siウェハ表面をわずかに酸化し、SiO2とした上にシリコン窒化物(Si3N4)をCVDにより堆積する(a)。 次にフォトリソグラフィーによりSi3N4膜を選択エッチングし、ホウ素のイオン注入を行う(b)。 ホウ素は不活性領域にのみ打ち込まれる。これは、p領域表面がn型に反転するのを防止して電気的絶緑を保ち素子間分離を行っている。次にレジスト除去後、熱酸化によりSi3N4膜のない部分に厚いSiO2膜を形成する(c)。 この上を熱リン酸処理してSi3N4膜を除去する(d)。 このようにSi3N4膜を利用してSi表面を選択酸化する方法をアイソプレーナー法と呼んでいる。熱酸化により薄いSiO2膜を形成後、MOSトランジスタのしきい値電圧を制御するためにホウ素をイオン注入する(d)。 その上にCVD法により多結唱Si膜を堆積する(e)。 このときSi膜にリンを十分高測度に添加し電気抵抗を下げてゲート電極とする。次にエッチングで ゲート部分以外の多結晶Siを除去し、n+不純物(As)をイオンとして打ち込む(e)。 このAsが後の高温熱処理で再配列し、活性化され、ソースとレーン領域を作る。次に厚いPSG膜、またはPSGとSiO2複合膜をCVD法で堆積し(f)、電極用コンタクトホールをフォトリソグラフィーであける。Alを蒸着し、フォトリソグラフィーで不用部をエッチングする(g)。 普通はこの上保護膜としてSiO2やSi3N4膜を低温堆積させるとMOSトランジスタが完成する。\n電気化学は、計測するという観点から生体反応の熱力学的な情報（例えば酸化還元電位（redox potential）、したがって電子の流れる方向）や電子が移動する速度およびメカニズムに関する情報を得る手段にもなる。膜の電位やイオンの移動に関する電気化学の基礎的な概念は、生体膜の機能を理解したり測定するための重要な基礎となっている。ライフサイエンス（生命科学、life science）の重要な領域としての生体情報の計測、変換およびその医療への応用に電気化学が果たす役割は大きい。電気化学的な方法を用いて生態系をまねた人工的なモデル系がつくられている。神経モデルや光合成モデルなどがそれである。電気エネルギーや有用物質の電気化学的生産のために酵素や微生物の利用も考えられている。


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Add: ybaboc54 - Date: 2020-12-12 05:22:18 - Views: 6785 - Clicks: 6665\nマーケットプレイスに出品する ベートーヴェン : 交響曲第7番イ長調 ベートーヴェン:交響曲 第7番 イ長調 ベルリン・フィルハーモニー管弦楽団 (アーティスト, 演奏), ベートーヴェン (作曲), カラヤン (ヘルベルト・フォン) (指揮). ベートーヴェン – 交響曲 第7番 イ長調 作品92(サイモン・ラトル) 作曲時期 – 1877年 楽曲構成 - 第1楽章 Poco Sostenuto-Vivace 第2楽章 Allegretto 第3楽章 Presto, assai meno presto 第4楽章 Allegro con brio. 92 について、いろいろ探ってみたいと思います。 当ブログの ”名曲紹介シリーズ”で、交響曲 を取り上げるのはこれが初めてです。. 交響曲第7番イ長調 作品92は、ルートヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェンが1811年から1812年にかけて作曲した交響曲。 リズム重視の曲想から現代においても人気が高く、演奏される機会が多い。.\n交響曲第7番 イ長調 作品92はドイツの作曲家、ルートヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェンが1812年に書き上げた交響曲です。 1808年、38歳のベートーヴェンは中期を代表する 交響曲第5番「運命」、第6番「田園」 を完成させます。. 7 in A major, Op. 交響曲 第7番 イ長調 作品92 3 Presto - Assai meno presto - Presto 00:08:54 録音：Studio. 92 第4楽章【ベートーヴェン】～音楽作品 名曲と代表曲 バッカスの祭典のように高揚な気分にするリズミカルな一曲 「交響曲第7番」は作曲家や指揮者の間で人気があり、この曲については多くの作曲家や音楽理論家たちが言葉を残し.\nPoco sostenuto - Vivace. 「交響曲第7番 イ長調 第4楽章」——リズムに新機軸を見出した作品 生誕250年にあたる年、ベートーヴェン研究の第一人者である平野昭さん監修のもと、1日1曲ベートーヴェン作品を作曲年順に紹介する日めくり企画！. ベートーヴェン 交響曲第7番イ長調 1803 年からの数年間、ベートーヴェンは、“ハイリゲンシュタットの遺書”（ 1802 年）を書いて自殺未遂まで起こしたどん底から復活していました。. 交響曲第7番 (ベートーヴェン) 編成 表木管金管打弦フルート2ホルン2ティンパニ 第1ヴァイオリン オーボエ2トランペット2他第2ヴァイオリン クラリネット2他ヴィオラ ファゴット2チェロ 他コントラバス 第3番のような拡張された. ベートーヴェン:交響曲第7番イ長調 作品92が交響曲・管弦楽曲・協奏曲ストアでいつでもお買い得。当日お急ぎ便対象商品は、当日お届け可能です。アマゾン配送商品は、通常配送無料（一部除く）。. ベートーヴェン 交響曲第7番 イ長調 作品92 もし、単純にCDをかけて「聴く」という点だけで言えば、ベートーヴェンの交響曲第7番は、ベートーヴェンのいわゆる「ベートーヴェンらしさ」を最も感じることのできる作品だと思う。もちろん、どの録音でもそうだ、とは言えない。しかし. ベートーヴェン: 三重協奏曲、交響曲第7番 SHM-CD アンネ=ゾフィー・ムター Anne-Sophie Mutter. ♪ベートーヴェン：交響曲第7番 イ長調 Op.\n92 作曲時期 1811/12 初演@ ウィーン：ルドルフ大公邸（非公開）@ ウィーン大学講堂（公開初演）. 交響曲第7番イ長調作品92はルートヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェンが作曲した7番目の交響曲。明るく軽快な曲想から広く支持され、現在でも演奏される機会が多い。 ベートーヴェンの交響曲中でも最もリズミカルな作品である。. 92 lp1-a 第1楽章 lp1-b 第2楽章 lp2-a 第3楽章 lp2-b 第4楽章. 曲の概要 曲名 交響曲第7番 イ長調 op. 92 / カルロス・クライバー指揮ウィーン・フィルハーモニー管弦楽団 1975年11月＆1976年1月 - Duration: 38:39. ベートーヴェン：交響曲 第 7番 ライナー. 交響曲第7番イ長調作品92は、ルートヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェンが1811年から1812年にかけて作曲した交響曲。 リズム重視の曲想から現代においても人気が高く、演奏される機会が多い。. 92 指揮：アンタル・ドラティ ロンドン交響楽団 録音：1963.\n7 ロンドン レーベル：マーキュリー 第1楽章 15:03 冒頭から弾けるような躍動感があり、アタック・アクセントは張り切った弓のような バネを感じる。. レオポルト・ストコフスキー（指揮） 読売日本交響楽団 若林駿介氏によるワンポイント・ステレオ録音：1965年7月10日／東京文化会館（ライヴ）. 第8番はベートーヴェンの9曲の交響曲の中でも演奏時間が30分程度と短く、また各楽章もコンパクトな印象です。楽器編成は古典的な2管編成で、トロンボーンやピッコロは含まれません。 第1楽章 Allegro vivace e con brio. 67 ・交響曲第7番イ長調op. 交響曲第7番と交響曲第8番はベートーヴェンにとって一つの区切りの作品だったのかもしれません。 曲の構成.\nベートーヴェン：交響曲 第7番 イ長調 作品92（ハイブリッドcd）クラシック交響曲 アーティスト: カルロ・マリア・ジュリーニ シカゴ交響楽団 発売日: /12/21 jan:. 交響曲 第7番 イ長調 作品92 1 Poco sostenuto-Vivace 00:13:13 録音：Studio. アーティスト：ウィルヘルム・フルトヴェングラー ～ ウィーン・フィル Wilhelm Furtwangler ～ Orchestra Filharmonica di Vienna タイトル：ベートーヴェン 交響曲 第7番 イ長調 国籍：伊 レーベル：VDP レコード番号：QALP 115 盤質：BC (浅スリ / 所々1, 2回小プチ音があります / ノイズ少+++) 備考：12インチ. 小澤征爾／ベートーヴェン: 交響曲第7番、レオノーレ序曲第3番【MQA-CD】【. 92 (ベートーヴェン) 着信音・着メロ一覧(45曲) クラシック等 J研は日本最大の投稿型着信音・着メロサイト。欲しい着信音・着メロが必ず見つかる！23万曲以上が全曲無料で試聴OK！着信音設定も簡単。. ベートーヴェンの交響曲第1番ハ長調作品21は、ベートーヴェンが1799年から1800年に作曲された自身1曲目の交響曲である。 ピアノソナタ第8番 「悲愴」や 七重奏曲 、6つの 弦楽四重奏曲 などともに、ベートーヴェンの初期の代表作として知られている。. ピッツバーグ交響楽団 マンフレート・ホーネック（指揮） 録音：年12月5-7日／ピッツバーグ、ハインツ・ホール（ライヴ・デジタル）.\nベートーヴェン：交響曲第7番 イ長調 op. ベートーヴェンの交響曲第7番イ長調作品92アバド／ウィーン・フィル 爽やかな秋の陽気でした。 朝晩はだいぶ気温が下がって、17°C。. 【ベートーヴェン：交響曲第7番イ長調／交響曲第1番ハ長調／ヘルベルト・ブロムシュテット／ハイレゾ】 1 ヘルベルト・ブロムシュテット指揮, シュターツカペレ・ドレスデン（ドレスデン国立歌劇場管弦楽団）演奏, Ludwig van Beethoven作曲. ベートーヴェン: 交響曲第6番《田園》、合唱幻想曲、カンタ－タ《海上の凪と成功した航海》 uhqcd 発売日.\n¥1,980 (税込) 品 番. 交響曲第7番イ長調 作品92は、ルートヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェンが1811年から1812年にかけて作曲した交響曲。 リズム重視の曲想から現代においても人気が高く、演奏される機会が多い。. 92 名盤（モノラル録音編） ベートーヴェンの交響曲作品の中で、昔から一般に広く知られているのは、やはり副題の付いた「英雄」「運命」「田園」「合唱」です。.\nベートーヴェン 交響曲 第7番 イ長調 Op. 交響曲第7番 イ長調 Op. ベートーヴェン 交響曲第7番イ長調op. See more videos for ベートーヴェン:交響曲 第7番 イ長調. のだめオーケストラの「ベートーヴェン:交響曲第7番イ長調作品92より 第4楽章」 をレコチョクでダウンロード。 （iPhone/Androidアプリ対応） このブラウザはサポートされていません。.\n交響曲 第 7番 イ長調 作品 92 1. 全部で40分程度の演奏時間で、4楽章で構成されています。 第1楽章:Poco sostenuto–Vivace(イ長調). ベートーヴェン交響曲第7番イ長調作品92 - ルードヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェン - 本の購入は楽天ブックスで。全品送料無料！購入毎に「楽天ポイント」が貯まってお得！みんなのレビュー・感想も満載。. ルートヴィヒ・ヴァン・ベートーヴェン ①交響曲 第7番 イ長調 作品92 ②交響曲 第8番 ヘ長調 作品93 ウィーン・フィルハーモニー管弦楽団 指揮：レナード・バーンスタイン 録音：1978年10月、11月 ウィーン〈ライヴ〉 【ドイツ・グラモフォン定盤 premium】. ベートーヴェン：交響曲 第7番 イ長調 - 孤独のクラシック　～私のおすすめ～. ベートーヴェン 交響曲 第7番 イ長調 作品92 Ludwig van Beethoven Symphony No. 「交響曲第7番 イ長調 第1楽章」——再び交響曲の世界へ 生誕250年にあたる年、ベートーヴェン研究の第一人者である平野昭さん監修のもと、1日1曲ベートーヴェン作品を作曲年順に紹介する日めくり企画！. 92 この世にあるものごとを、おおまかに2つに分類するとしたとき、その方法はいろいろとある。.\n92 ベートーヴェンの交響曲にはニックネームの付いたものがいくつかありますが，付いていない曲の中ではいちばん人気のある曲です。. ベートーヴェン： ・交響曲第5番ハ短調op. コンビニ受け取り送料無料！ Pontaポイント使えます！.\nemail: ojepogo@gmail.com - phone:(397) 877-5911 x 7961\nPOOTIE TANG - 断捨離彼氏\nベートーヴェン:交響曲 第7番 イ長調 - PILGRIM WORKING HARD\n【中古ランク:C】TAPESTRY - SNOW WHITE