Какой framework GUI выбрать для C# WinForms/WPF?
Красивый и современный вид проще получить в WPF.
Для кросплатформенного GUI можно посмотреть в сторону Avalonia .
Быстро накидать это winforms. 
Красиво и современно это wpf.
Нужно учитывать, что если до этого не работали ни с чем из этого, то winforms будет быстрее в разработке раза в 3.