Что использовать для написания программы для расчета на Python?
Для визуальной части - tkinter (просто в обучении, быстро, аскетично) или pyqt (несколько сложнее в обучении, богатый функционал, есть крутой визуальный редактор).
Для записи в файл - проще всего использовать встроенный модуль csv. Для вашей задачи хватит с головой.
Да, для начинающего лучше подойдет библиотека tkinter, по ней есть много туториалов в инете. А для создания excell-файлов есть библиотека xlwt.