Зачем нужна двойная скобка у function expression?
В первом случае this.method будет результатом выполнения функции:{
  init: function () {
    alert();
  }
}
А во втором - самой функцией.
Посмотрите в консоль, там будет подсказка.ответ
В первом случае функция сразу выполнится и в this.method попадет объект. Во втором попадет функция, которую сперва нужно вызвать jsfiddle.net/G3ybH/3