Стоит ли GUI на Delphi, DLL на Си?
Сделать такое можно и работать будет достаточно стабильно. Сложности только в постоянных пробросах данных между длл и хостом. Сделать можно на интерфейсах, но всё равно чем дальше, тем больше будет интерфейсов на каждый чих.

Всё же, может вопрос чуть глубже поставить? Зачем вообще тогда нужен Си? Скорость работы программы на Делфи почти не уступает Си, а само написание кода куда проще и удобнее.
Дельфи и конкретно Паскаль это язык общего назначения феноменальной разницы вы не увидите. Плюс почему не C#  ? Все будет в одном проекте минус головная боль о памяти