Какой статус код использовать при регистрации если почта занята?
Лучше вообще никакую ошибку не сообщать, ибо это потенциальная дыра в безопасности.
Злоумышленник таким образом может через тебя прогнать свою базу адресов и узнать, какие люди у тебя зарегистрированы, что может быть нежелательно.

Лучше продолжай регистрацию как обычно и отправляй на почту сообщение типа 

Кто-то пытается зарегистрироваться с вашей почтой.
Если это вы, то напоминаем, что вы уже зарегистрированы. 
Если вы забыли пароль, то восстановить его можно так-то и так-то.
Если это были не вы, то проигнорируйте это сообщение.

https://developer.mozilla.org/en-US/docs/Web/HTTP/...

так что можно выбрать подходящий например 404 как одна страна в европе