На чем разрабатывать Frontend под С# .NET?
У вас небольшая каша в голове. DevExpress - это для технологии Asp.net Forms, а есть еще Asp.net MVC.  Разберитесь сначала что из этого вам нужно. И там и там используют различные js - Фреймворки. Тот же бутстрап. JS используют и Asp.net forms - но там основа разработки UI - набор контролов, которые и поставляет DevExpress.  Разрабатывать получается быстро, но качество верстки хромает
Kendo UI. Но он тоже платный (1k баксов за лицензию на 1 разработчика)