Как зажигать отдельные светодиоды на 4x4x4 кубе Arduino?
Всё на 100% зависит от того как коммутированы диоды в кубе. Смотрите схему, отследите куда нужно подать +питания(лог 1), а куда 0 для включения конкретного диода. И в соответствии с этим выставляйте ножки на контроллере.

Для экономии выводов обычно в таких случаях применяют сдвиговые регистры, например 74HC595 как преобразователь последовательного интерфейса в параллельный. Ими чуть сложнее управлять, чем просто ногодрыг, и скорость снижается пропорционально, зато есть возможность теоретически безграничного расширения выводов по 3 проводам
Телепаты в отпуске - какая модель куба, какие скетчи?