Vi visar hur en kvantdator kan användas för att belysa reaktionsmekanismer i komplexa kemiska system med hjälp av det öppna problemet med biologisk kvävefixering i kväveas som exempel. Vi diskuterar hur kvantdatorer kan förstärka klassiska datorsimuleringar för sådana problem, för att avsevärt öka deras noggrannhet och möjliggöra hittills oåtkomliga simuleringar. Detaljerade resursuppskattningar visar att de nödvändiga beräkningarna kan utföras i rimlig tid på små kvantdatorer, även om man tar hänsyn till de betydande omkostnaderna för korrigering av kvantfel och behovet av att sammanställa till diskreta grinduppsättningar. Detta visar att kvantdatorer realistiskt kommer att kunna ta itu med viktiga problem inom kemin som är både vetenskapligt och ekonomiskt betydelsefulla. Kemiska reaktionsmekanismer är nätverk av molekylära strukturer som representerar korta eller långlivade intermediärer som är sammankopplade med övergångsstrukturer. Kärnan i denna yta bestäms av den nukleära koordinatberoende elektroniska energin, dvs. av Born-Oppenheimer-ytan, som kan kompletteras med kärnrörelsekorrigeringar. De relativa energierna hos alla stabila strukturer på denna yta bestämmer den relativa termodynamiska stabiliteten. Skillnaderna mellan energierna i dessa lokala minima och de av de anslutande övergångsstrukturerna bestämmer graden av interkonversion, d.v.s. processens kemiska kinetik. Reaktionshastigheter beror på hastighetskonstanter som utvärderas från dessa senare energiskillnader in argumentet om exponentiella funktioner. Därför krävs mycket noggranna energier för en tillförlitlig utvärdering av hastighetskonstanterna. Den detaljerade förståelsen och förutsägelsen av komplexa reaktionsmekanismer som övergångsmetallkatalyserade kemiska omvandlingar kräver därför mycket noggranna elektroniska strukturmetoder. Men elektronkorrelationsproblemet kvarstår, trots årtionden av framsteg [1], ett av de mest plågsamma problemen i kvantkemi. Medan ungefärliga metoder, såsom densitet funktionell teori [2], är mycket populära och har framgångsrikt tillämpats på alla typer av korrelerade elektroniska strukturer, är deras noggrannhet för låg för verkligt tillförlitliga kvantitativa förutsägelser (se t.ex. Refs. [3, 4]........................................................................................................... På klassiska datorer är molekyler med mycket mindre än hundra starkt korrelerade elektroner redan utom räckhåll för systematiskt improvisationsbara ab initio metoder som skulle kunna uppnå den noggrannhet som krävs. Den uppenbara oåtkomligheten av exakta simuleringar för sådana kvantsystem fick Richard Feynmann att föreslå kvantdatorer (se bilaga A för en kort genomgång av kvantdatorn). Löftet om exponentiella hastigheter för kvantimulering på kvantdatorer undersöktes först av Lloyd [5] och Zalka [6] och tillämpades direkt på kvantkemi av Lidar, AspuruGuzik m.fl. [7] [8] [9] [10] [11]. Kvantkemisimulering har förblivit ett aktivt område inom kvantalgoritmutveckling, med allt mer sofistikerade metoder som används för att minska kostnaderna för kvantkemisimulering [12] [13] [14] [15] [16] [17] [18] [19] [20]. Löftet om exponentiella hastigheter för det elektroniska strukturproblemet har fått många att misstänka att kvantdatorer en dag kommer att revolutionera kemi och materialvetenskap. Det återstår dock ett antal viktiga frågor. Inte det minsta av dessa är frågan om hur man exakt ska använda en kvantdator för att lösa ett viktigt problem inom kemin. Oförmågan att peka på ett tydligt användningsfall komplett med resurs- och kostnadsberäkningar är en stor nackdel; när allt kommer omkring, även en exponentiell upptrappning kan inte leda till en användbar algoritm om en typisk, praktisk tillämpning kräver en mängd tid och minne så stor att det fortfarande skulle vara utom räckhåll för ens en kvantdator. Här demonstrerar vi för ett viktigt prototypiskt kemiskt system hur en kvantdator skulle användas i praktiken för att ta itu med ett öppet problem och för att uppskatta hur stor och hur snabbt en kvantdator skulle behöva vara för att utföra sådana beräkningar inom rimlig tid. Detta sätter upp ett mål för den typ och storlek av kvantenhet som vi skulle vilja ta oss ur befintlig forskning och ytterligare ger förtroende för att kvantsimulering kommer att kunna ge svar på problem som är både vetenskapligt och ekonomiskt effektiva. Den kemiska process som vi anser i detta arbete är biologisk kvävefixering av enzymet nitrogenas [22]. Detta enzym åstadkommer den anmärkningsvärda omvandlingen av en dinitrogenmolekyl till två ammoniakmolekyler (och endivätemolekyl) under omgivande förhållanden. Medan den industriella HaberBosch katalysator kräver höga temperaturer och tryck och är därför energiintensiv, den aktiva platsen för Moberoende kväveas, järn molybden cofaktorn (FeMoco) [23, 24], kan dela dinitrogen trippelbindningen vid rumstemperatur och standardtryck. Mo-beroende kväveas består av två subenheter, Fe-proteinet, en homodimer, och MoFe-proteinet, en α 2 β 2-tetramer. Figur 1 visar MoFe-proteinet av nitrogenas på vänster arXiv:1605.035990v2 [kvant-f]
Å andra sidan, Reiher et al. REF tillämpade en kvantkompilering och felkorrigering av ytkod för att uppskatta prestanda och resurs för kvantsimulering av komplexa kemiska system.
Elucidating Reaction Mechanisms on Quantum Computers
{'venue': 'PNAS, 114: 7555-7560 (2017)', 'journal': None, 'mag_field_of_study': ['Mathematics', 'Physics', 'Medicine']}