Att lära sig från data har lett till paradigmskiften inom en mängd olika discipliner, bland annat webb-, text- och bildsökning, taligenkänning och bioinformatik. Kan maskininlärning möjliggöra liknande genombrott i att förstå kvant många kroppssystem? Här utvecklar vi en effektiv djupinlärningsstrategi som möjliggör rumsligt och kemiskt lösta insikter i kvantmekaniska observerbara molekylära system. Vi förenar koncept från många kroppar Hamiltonians med ändamålsdesignade djupa tensor neurala nätverk (DTNN), vilket leder till storlek-extensiva och enhetligt exakta (1 kcal/mol) förutsägelser i kompositionella och konfigurationella kemiska utrymme för molekyler av mellanliggande storlek. Som ett exempel på kemisk relevans avslöjar DTNN-modellen en klassificering av aromatiska ringar med avseende på deras stabilitet - en användbar egenskap som inte ingår som sådan i utbildningsdatasetet. Ytterligare tillämpningar av DTNN för att förutsäga atomenergier och lokala kemiska potentialer i molekyler, tillförlitliga isomerenergier och molekyler med speciell elektronisk struktur visar den höga potentialen av maskininlärning för att avslöja nya insikter i komplexa kvantkemiska system. Kemi genomsyrar alla aspekter av vårt liv, från utveckling av nya läkemedel till den mat vi konsumerar och material vi använder dagligen. Kemister förlitar sig på empiriska observationer baserade på kreativa och mödosamma experiment som leder till eventuella upptäckter av molekyler och material med önskade egenskaper och mekanismer för att syntetisera dem. Många upptäckter i kemi kan guidas genom att söka i stora databaser av experimentella eller beräkningsmolekylära strukturer och egenskaper genom att använda begrepp baserade på kemisk likhet. Eftersom molekylernas struktur och egenskaper bestäms av kvantmekanikens lagar, måste den kemiska upptäckten i slutändan baseras på grundläggande kvantprinciper. Elektroniska strukturberäkningar och intelligent dataanalys (maskininlärning, ML) har nyligen kombinerats med målet att påskynda upptäckten av kemikalier med önskade egenskaper [1][2][3][4][5][6][7][8]. Hittills har dock de flesta av dessa banbrytande insatser fokuserat på konstruktion av reducerade modeller som är utbildade på stora datauppsättningar av densitets-funktionella teoriberäkningar. I detta arbete utvecklar vi en effektiv djupinlärningsstrategi som möjliggör rumsligt och kemiskt lösta insikter om kvantmekaniska egenskaper hos molekylära system utöver de trivialt inneslutna i träningsdatasetet. Det är uppenbart att beräkningsmodeller inte är prediktiva om de saknar exakthet. Förutom att vara tolkningsbar, storlek omfattande och effektiv, vår djupa tensor neural netwok (DTNN) metod är enhetligt korrekt (1 kcal/mol) genom sammansättning och konfiguration kemiska utrymme. På den mer grundläggande sidan ger den matematiska konstruktionen av DTNN-modellen en statistiskt rigorös uppdelning av omfattande molekylära egenskaper i atomära bidrag - en långvarig utmaning för kvantmekaniska beräkningar av molekyler. Det är vanligt att man använder en noggrant vald representation av det aktuella problemet som grund för maskininlärning [9][10][11]. Till exempel kan molekyler representeras som Coulomb-matriser [7, 12, 13], spridningstransformer [14], påsar med bindningar (BoB) [15], jämn överlappning av atompositioner (SOAP) [16, 17] eller generaliserade symmetrifunktioner [18, 19]. Kernelbaserad inlärning av molekylära egenskaper omvandlar dessa representationer icke-linjärt genom kärnfunktioner. Däremot kan djupa neurala nätverk [20] härleda de underliggande regulariteterna och lära sig en effektiv representation på lagermässigt sätt [21]. Molekylära egenskaper styrs av kvantmekanikens lagar, som ger den anmärkningsvärda flexibiliteten i kemiska system, men också tvingar på beteendet hos bindning i molekyler. Det tillvägagångssätt som presenteras här använder det många-kropp Hamiltonska konceptet för byggandet av DTNN arkitektur (se bild. 1 ), som omfattar principerna för kvantkemi, samtidigt som man bibehåller den fulla flexibiliteten hos en komplex datadriven inlärningsmaskin. DTNN får molekylära strukturer genom en vektor av kärnladdningar Z och en matris av atomavstånd D som säkerställer rotations- och translationsinvariant genom konstruktion (Fig. 1A)................................................................................................ Avstånden utökas i en Gaussisk bas, vilket ger en funktion vektor i j, som står för den olika karaktären av interaktioner på olika avstånd regimer. Den totala energin E M för molekylen M som består av N atomer är skriven som en summa över N atomenergi bidrag E i, vilket tillfredsställer permutationell invarians med avseende på atom indexering. Varje atom i representeras av en koefficient vektor c  på R B, där B är antalet basfunktioner, eller funktioner. Motiverad av kvantkemisk atombasuppsättning expansioner, tilldelar vi en atomtyp-specifik deskriptor vektor c Z i till dessa koefficienter c (0) i. Därefter förfinas denna atomexpansion upprepade gånger genom parvisa interaktioner med arXiv:1609.08259v2 [physics.chem-ph]
Djup tensor neurala nätverk (DTNN) Schütt et al. REF föreslog DTNN för molekyler som är inspirerade av den många-kropp Hamiltonian tillämpas på interaktioner av atomer.
Quantum-Chemical Insights from Deep Tensor Neural Networks
{'venue': 'Nature Comm. 8, 13890 (2017)', 'journal': None, 'mag_field_of_study': ['Medicine', 'Biology', 'Physics']}